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多核錯体の構築と環境触媒精密設計への応用

多核配合物的构建及其在环境催化剂精密设计中的应用

基本信息

批准号：
08232219
负责人：
八代盛夫
金额：
$ 1.41万
依托单位：
The University of Tokyo
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Scientific Research on Priority Areas
财政年份：
1996
资助国家：
日本
起止时间：
1996 至无数据
项目状态：
已结题

项目摘要

[1]こでまでの種々の研究から、(1)有機リン酸エステルの加水分解、(2)NOxの分解の2種の反応において、複数金属の協同触媒作用が知られている。複数金属の協同触媒作用の本質を解明し、活性中心の原子レベルでの分子設計を行えば、次世代高性能触媒の構築が期待できる。本研究では、有害物質を効率的に分解する金属酵素および金属担持触媒の活性中心に倣った多核金属錯体を合成し、その錯形成挙動、および有害物質分解反応における触媒活性を検討した。[2]核酸のリン酸エステル結合や有機リン酸エステル系農薬を加水分解する酵素として、活性中心に2個または3個の金属イオン中心をもつものがあり、酸-塩基協同触媒作用によって加水分解反応を触媒している。前年度の研究において、これらの酵素の活性中心を模倣したZn^<2+>、LA^<3+>、およびCd^<2+>二核錯体を構築し、RNAのリン酸ジエステル結合を極めて高い活性で加水分解することを見い出した。本年度においては、Zn^<2+>三核錯体を新たに設計した。三核錯体は、二核錯体よりもさらに高活性でRNAを加水分解活性し、3個のZn^<2+>が、2個の場合よりもさらに強力な協同触媒効果を示すことを初めて明かにした。また、これら多核錯体は、有機リン酸エステル系農薬の分解触媒としてを極めて有効であり、リン酸トリエステル化合物を速やかに分解した。[3]NO分解触媒^<6)>およびN_2O還元酵素^<7)>において銅二核中心が重要であることが知られている。また酸化還元酵素の中には銅三核中心も見い出されている。これらの触媒の本質を抽出して、高効率的な触媒設計の指針を得るために、銅多核錯体の合成を試みた。新たに設計した配位子をもちいることにより、多核Cu錯体が得られ、興味深い構造および磁気的性質を示すことが明らかとなった。詳細な検討をさらに進めている。

[1]The research of these species includes: (1) Hydrolysis of organic acids;(2) Two kinds of reactions for NOx decomposition; Synergistic catalytic action of multiple metals. Understanding the nature of the synergistic effect of multiple metals, molecular design of the atomic structure of the active center, and the construction of the next generation of high-performance catalysts In this study, we investigated the catalytic activity of metalloenzymes and metal-supported catalysts for the decomposition of harmful substances, synthesis of polynuclear metal complexes, formation of faults, and reaction to the decomposition of harmful substances. [2]Nucleic acid binding enzyme, organic acid binding enzyme, active center, two metal binding centers, acid-base synergism, hydrolysis reaction catalyst In the past year, the active center of these enzymes was modeled after Zn^<2+>, LA^<3+>, Cd^<2+>, and the RNA was highly active. This year's design of Zn^<2+> triple core fault In addition, in the case of three or two nuclear complexes, the RNA with high activity was hydrolyzed, and in the case of three or two Zn^<2+> complexes, the strong synergistic effect was demonstrated. The decomposition catalyst of polynuclear complex, organic acid complex and organic acid complex [3]NO Decomposition catalyst ^<6)> The acid reducing enzyme is located in the middle of the copper trinuclear center. The catalyst nature is extracted, the catalyst design with high efficiency is obtained, and the synthesis of copper polynuclear complex is tried. The new ligand was designed to be a polynuclear complex, and the structure and magnetic properties of the complex were demonstrated. Details of the discussion are included in the discussion.