針状ベ-マイトゾルを前駆体とした新規なアルミナ触媒

以针状贝母石溶胶为前驱体的新型氧化铝催化剂

• 批准号: 09218230
• 负责人: 角田 範義
• 金额: $ 1.28万
• 依托单位: Toyohashi University of Technology
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for Scientific Research on Priority Areas
• 财政年份: 1997
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 1997 至 无数据
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/en/grant/KAKENHI-PROJECT-09218230/
• 关键词: ベ-マイト; アルミナ触媒; 不定比酸化セリウム; NO

原子レベルで調整が制御できるアルコキシド法は、活性種が高分散した触媒を調整する方法として広範に用いられているが、アルミニウムアルコキシドの加水分解より生成するゾル体に注目した触媒調整についての研究は少ない。そこで、本研究では、針状ベ-マイトゾル(100nm×10nm)を前駆体として調整した不定比酸化セリウム胆持Pd触媒や、銀を胆持した触媒を調整し、表面層で生成した活性点の働きをNOとの反応を通してキャラクタライズした。貴金属上でのNOは、酸素や水蒸気が存在しない場合、容易に分解するが、分解によって生成した酸素が貴金属上に蓄積していくため、活性は速やかに低下する。従って、貴金属表面に蓄積する酸素を除去できれば、NO直接分解は可能となる。そこで、不定比酸化セリウムの酸素貯蔵能がNO分解活性に与える影響を検討した。Pdが存在しないCeO_<2-x>/Al_2O_3は全く活性が見られなかった。また、Pd/CeO_2/Al_2O_3やPd/Al_2O_3では、反応開始後10分程度で、NO転化率が10%程度まで低下した。これは、パラジウム表面にNO分解により生成した吸着酸素種が蓄積したためと考えられる。ところが、Pd/CeO_<2-x>/Al_2O_3では活性の低下が緩和され、NO転化率10%に低下するまで約8時間を要した。このように、触媒によりNO分解特性に大きな違いが見られ、この原因として酸化セリウムの有する酸素貯蔵能が関係していることが推察される。そこで、反応開始後30分、3時間、10時間後の触媒を取り出し、酸素のTPD測定を行った。不定比酸化セリウムの場合、反応時間による脱離開始温度に違いは見られなかったが、そのピーク面積は反応時間とともに増大した。この結果は、Pd添加による酸素貯蔵能の増加と対応し、パラジウム上に蓄積された吸着酸素種がCeO_<2-x>にスピルオーバーし、活性なパラジウム表面を維持していると考えられる。このことからPdの添加がCeO_<2-x>の働きに有効に作用している明らかとなった。

Atomic レ ベ ル で adjustment が suppression で き る ア ル コ キ シ ド method は, active が highly dispersed し た catalyst を adjustment す る method と し て hiroo van に with い ら れ て い る が, ア ル ミ ニ ウ ム ア ル コ キ シ ド の hydrolytic decomposition よ り generated す る ゾ ル body に attention し た catalyst adjustment に つ い て の research は less な い. そ こ で, this study で は, needle ベ - マ イ ト ゾ ル (100 - nm x 10 nm) before を 駆 body と し て adjustment し た uncertain than acidification セ リ ウ ム bile Pd catalyst や, silver を bravery 'し た catalyst を adjusting し, surface layer で generated し た active point の 働 き を NO と の anti 応 を tong し て キ ャ ラ ク タ ラ イ ズ し た. Precious metals on で の NO は, acid や water steam 気 が exist し な い occasions, easy に decomposition す る が, decomposition に よ っ て generated し た acid element が に on precious metals accumulation し て い く た め, active は speed や か に low す る. Youdaoplaceholder0, に accumulates する acid elements on the surface of precious metals を removal で れば れば, direct decomposition of NO may となる. Youdaoplaceholder0 える で, undetermined acidification セリウム, <s:1> acid storage energy が, NO decomposition activity に and える effects を検 on た. Pdが has な な が CeO_<2-x>/Al_2O_3 った full く activity が see られな った った った. ま た, Pd/CeO_2 / Al_2O_3 や Pd/Al_2O_3 で は, anti で 応 began 10 degree, NO planning が 10% degree ま で low し た. The にNO decomposition on the surface of <s:1> れ えられる and パラジウム によ generates <s:1> た adsorbed acid species が and accumulates たためと and えられる. と こ ろ が, Pd/CeO_ < 2 - > x/Al_2O_3 で は active low の が ease さ れ, NO planning rate of 10% low に す る ま で を to about 8 time し た. こ の よ う に, catalytic に よ り NO decomposition characteristics に big き な violations い が see ら れ, こ の reason と し て acidification セ リ ウ ム の is す る acid grain storage can 蔵 が masato is し て い る こ と が push examine さ れ る. Youdaoplaceholder0 った で で, 30 minutes, 3 hours, and 10 hours after the start of the reverse 応, the <s:1> catalyst を was taken to determine the <s:1>, and the acid <s:1> TPD was determined by を to った. Than acidification セ リ ウ ム の occasions, anti 応 time に よ る from start temperature に violations い は see ら れ な か っ た が, そ の ピ ー ク area は 応 time と と も に raised large し た. こ の results は, Pd added に よ る acid grain storage can 蔵 の raised plus と 応 seaborne し, パ ラ ジ ウ ム に accumulation on さ れ た sorption acid element of が CeO_ < 2 - x > に ス ピ ル オ ー バ ー し, active な パ ラ ジ ウ ム surface を maintain し て い る と exam え ら れ る. Add が こ の こ と か ら Pd の CeO_ < 2 - x > の 働 き に have sharper に role し て い る Ming ら か と な っ た.

项目成果

K. Takagi et al: "Selective Reduction of NO on Ag/Al_2O_3 Catalysts prepared from boehmite needles" Catalysis Today.

K. Takagi 等人：“在由勃姆石针制备的 Ag/Al_2O_3 催化剂上选择性还原 NO”《今日催化》。

N. KAKUTA他: "Oxygen storage capacity of aged Pt/CeO_2/Al_2O_3 catalysis : roles of Pt and CeO_2 Supprted on Al_2O_3" applied Surface Science. 121/122. 408-412 (1997)

N. KAKUTA 等人：“老化 Pt/CeO_2/Al_2O_3 催化的储氧能力：Al_2O_3 上支持的 Pt 和 CeO_2 的作用”应用表面科学 121/122 (1997)。

角田範義・羽田政明: "不定比酸化セリウム触媒" 触媒. 39・4. 316-321 (1997)

Noriyoshi Tsunoda 和 Masaaki Hada：“非化学计量氧化铈催化剂”39・4（1997）。