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超高分散型水素化脱硫触媒の分子設計と開発

超高分散加氢脱硫催化剂的分子设计与开发

基本信息

批准号：
09218239
负责人：
岡本康昭
金额：
$ 1.15万
依托单位：
Shimane University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Scientific Research on Priority Areas
财政年份：
1997
资助国家：
日本
起止时间：
1997 至无数据
项目状态：
已结题

项目摘要

軽油、重質油の深度脱硫技術の開発は、環境保全の立場からも、現在最重要課題の一つである。我々は、ゼオライト細孔内にCo-Mo複合硫化物活性種が超高分散化された触媒系を構築することにより高機能触媒の開発を目指してきた。ゼオライトの利用により、活性種の超高分散化、超高分散化された活性種と酸点との複合化が考えられる。さらに、超高分散化活性種クラスターが均質な構造をもつ場合には、脱硫触媒における複合効果、例えば、Co-Mo系触媒におけるCo、Mo硫化物間の複合効果の解明および反応機構の解明につながる。本研究では、金属カルボニルを利用することによりNaYゼオライト細孔内に均質なCo-Mo複合硫化物クラスターが構築できること、その組成はCo_2Mo_2S_6であることを示した。複合硫化物クラスターのCoサイトがHDSおよびHYD反応の活性サイトを形成することが明らかとなった。EXAFSを用いて、クラスターの構造決定を行なった。Mo-Mo、Co-Co、Mo-Co結合の配位数およびMo-S、Co-S結合の配位数に基ずき、Co_2Mo_2S_6クラスターはcubane型構造をもつことを明らかにした。現在、設備備品として購入した紫外可視分光光度計を用いてクラスターの電子状態を検討中である。さらに、クラスター構造を計算機化学の立場から検討を行っている。複合効果の大きさを示す活性増大比のクラスターサイズ依存性から、Mo3原子からなるクラスター触媒系が最適であることを示唆した。さらに、触媒の水素化活性と脱硫活性比から、複合効果が最大限発揮されるためには、Coによる硫黄化合物の活性化とMoサイトによる水素の活性化が必要であることを示唆した。

The development of deep desulfurization technology for heavy oil and heavy oil, the stance of environmental protection, and the development of the most important issue at present. We have constructed a high-performance catalyst based on the ultra-highly dispersed Co-Mo composite sulfide active species in the fine pores.ゼオライトの utilizes により, ultra-high dispersion of active species, ultra-high dispersion of されたactive species, acid points, and compounding of がKaoられる.さらに, ultra-highly dispersed active species クラスターが homogeneous structure をもつ occasion には, desulfurization catalyst における compound effect, example えば、Co-Mo catalyst におけるCo, Mo sulfide compound effect の明およびreaction mechanism の明につながる. In this study, the use of homogeneous Co-Mo composites in the pores of the metal fluorocarbon NaYゼオライトThe compound sulfide クラスターがconstructs できること, and the その composition はCo_2Mo_2S_6であることをshows した. Complex sulfide クラスターのCoサイトがHDS およびHYD reaction active サイトをformation することが明らかとなった. EXAFS is determined by its structure and structure. Mo-Mo, Co-Co, Mo-Co bonding coordination number, Mo-S, Co-S bonding coordination number, Co_2Mo_2S_6 cubane type structure, をもつことを明らかにした. Currently, the equipment spare parts purchased and the UV spectrophotometer used are in electronic condition.さらに、クラスターstructural をcomputer chemistry のstand から検question を行っている. Compound effect of large-scale activity increase ratio of dependence of compound effect, The Mo3 atom is the most suitable catalyst system for the catalyst system.さらに、Catalyst hydration activity and desulfurization activity ratio から、Compound effect がMaximum control されるためには、Co The activation of によるsulfur compounds is necessary for the activation of によるによるhydrogen.