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ゼオライト細孔内新規金属窒化物ナノクラスターの合成に関する研究

沸石孔内新型金属氮化物纳米团簇的合成研究

基本信息

批准号：
14654134
负责人：
岡本康昭
金额：
$ 1.47万
依托单位：
Shimane University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Exploratory Research
财政年份：
2002
资助国家：
日本
起止时间：
2002 至 2003
项目状态：
已结题

项目摘要

CVD法を用いてゼオライト担持窒化Mo触媒を調製し、その構造およびチオフェンの水素化脱硫(HDS)反応特性について検討した。NaYゼオライトにMo(CO)_6を真空中、室温で吸着させ、Mo(CO)_6/NaYを調製した。これを加熱排気により脱カルボニル化し、Mo/NaYを得た。次に、NH_3を523Kで15kPa導入後、673Kまで昇温し24時間窒化処理した。昇温脱離を行った結果、523K以上でMo種はMo(0)の状態で存在していることが推定された。さらに、この試料をNH_3を用いて処理すると、窒素原子の触媒への取り込みが起きることが見出されたことから、Mo原子の窒化が進行することわかった。また、細孔容積からMo種がNaY細孔内に担持されていることも確認できた。窒素の取り込み量はMo:2N=2:1であった。また、XAFSの結果から、スーパーケージ内のMo種がMo_2Nのダイマー構造をとっていることが示唆された。この窒化物触媒のチオフェンHDS活性を検討した結果、硫化物触媒とは異なり、H_2Sと量論量のC_4類生成が得られ、再度反応ガスを導入して反応を繰り返し行っても、活性劣化が見られないことがわかった。HDS反応終了後の細孔容積を測定した結果、細孔容積は60%にまで減少することがわかった。また、窒化物触媒のHDS反応前後でXAFSを測定し、Moの局所構造変化を調べた結果、HDS反応24時間後でも窒化物触媒は一部だけしか硫化されないことがわかった。HDS反応中に取り込まれるS量を考慮し、Mo_2NダイマーはHDS反応中、安定なMoN_xS_yクラスターを形成していることが示唆された。以上から、CVD法によって調製したゼオライト担持Mo窒化物触媒は、ゼオライト細孔内においてMo_2Nのダイマー構造であることが明らかになった。また、HDS反応中に安定なMoN_xS_yクラスターを形成し、繰り返しHDS反応を行っても劣化しない触媒であることがわかった。

In the CVD method, the asphyxiated Mo catalyst was used to control the characteristics of water-based desulfurization (HDS). NaY adsorbed Mo (CO) _ 6 in vacuum and Mo (CO) _ 6/NaY at room temperature. To increase the number of users, please do not know how to change the quality of the Mo/NaY. After the introduction of NH_3 523K 15kPa and the temperature of 673 K at 24 ℃, asphyxiation was induced. The results of the temperature separation test show that there is a presumption of error above 523K in the state of Mo isolation Mo (0). The NH_3 was used to control the temperature, the asphyxiant atom was used as the catalyst, the temperature was measured, and the Mo atom was asphyxiated. The capacity of the Mo and the NaY will be held in the hole to make sure that it is in the hole. Asphyxiate was used to measure the amount of Mo:2N=2:1. The results of the test, XAFS results, and the results show that the Mo