分子量が制御された高分子を鋳型とする単分子膜の重合

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本研究の目的は、(1)二次元界面を反応場として、厳密に制御されたモノマーシークエンスと分子量を持⊃合成高分子を重合すること、(2)そのようなナノ構造を有する高分子をナノメータからマイクロメータにかけたメゾスコピック領域において組織化し、分子フォトニクス材料などの分子機能性材料を構築しようとするものである。具体的には、核酸高分子を鋳型として厳密に制御されたシークエンスと分子量を持つ合成高分子を得ること、それらの高分子をナノメーターからマイクロメーターにかけたメゾスコピック領域において組織化することである。今年度は、核酸誘導体単分子膜中での水素結合に基づく分子認識を利用したナノメーター領域での分子の組織化に関して重点的に研究を行った。核酸塩基のオクタデシル誘導体(C_<18>Cyt、C_<18>Ade、C_<18>Thy)からなる単分子膜が、水相中に溶存するヌクレオシドと気液界面においてWatson-Crick型の相補的な塩基対を形成し、塩基対がスタックした二次元結晶として組織化されることを両親媒性インターカレーターの取り込み等によって明らかにした。また、C_<18>AdeとC_<18>Thyを様々な割合で混合したクロロフォルム溶液を純水上に展開しπ-A曲線の測定から二次元系の相図を求めたところ、等モル混合膜の場合に分子占有面積が最も小さくなったことから、両親媒性の塩基誘導体間においても気液界面におけるWatson-Crick型の塩基対を形成することを見いだした。以上の結果を基に、水相に溶存する核酸高分子と単分子膜の相互作用をπ-A曲線の測定ならびに表面プラズモン共鳴により検討したところ、ポリヌクレオチドは非特異的に吸着するもののWatson-Crick型の塩基対を形成する組み合わせでは吸着量も多く、吸着速度も速いことが明らかとなった。