フェムト秒過渡回折格子分光による電極界面近傍の光ダイナミクスの研究

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面の規制された半導体電極界面の電子やホールのダイナミクスを明らかにする為に,n型酸化チタン単結晶電極を用い,電位制御しながら発光特性のピコ秒ダイナミクスを調べた.さらに,過渡回折格子分光法を用いて,電極界面のフェムト秒励起状態ダイナミクスを解析した.1.酸化チタン電極界面のピコ秒発光分光 酸化チタン基板はルチル型(100),(110),(001)面を用い,水素還元およびNbドープによりn型半導体としたものを用いた.電解質水溶液中で電位制御しながらピコ秒シングルフォトンタイミング法により発光スペクトル,発光寿命を解析したところ,酸化チタンの発光スペクトルは,ベアの基板,水素還元した基板どちらも410nmおよび430nm付近にピークを持つ微弱な発光が観測された.励起スペクトルからも,n型処理により生成した界面のトラップサイトからの発光ではなく,酸化チタンのバンド間遷移に対応する発光であることが明らかになった.さらに,430nmの発光は,正の分極に比べ負の分極で強く観測され,発光強度l(V)/l(0)は数倍変化した.発光寿命は発光強度と対応しており,正の分極で速い寿命成分が観測された.観測波長依存性の測定から時間分解発光スペクトルを求めたところ,スペクトル形状は時間にほとんど依存しなかった.これらの結果からも発光が酸化チタンのバンド間遷移に由来しており,電位によりフェルミ準位を変える事により電子-正孔再結合過程が制御出来ることが明らかになった.2.酸化チタン電極界面のフェムト秒過渡回折格子分光 フェムト秒過渡回折格子分光により励起状態ダイナミクスを解析したところ,発光寿命に対応した緩和時間が観測され,電子-正孔の再結合緩和過程の電位依存性が明らかになった.以上のように半導体電極界面における電子-正孔再結合の緩和過程が明らかになる共に,電位により再結合過程を制御できる事がわかった.