アルコール改質による水素製造のための酸化反応場の触媒設計

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本研究では、アルコール水蒸気改質による水素製造に対し、高い活性を示す銅系触媒および遷移金属触媒の調製条件を明らかにするとともに酸素を共存させたときの水蒸気改質特性について検討した。Cu/ZnO共沈触媒の調製条件の最適化共沈法により調製したCu/ZnO触媒のメタノール水蒸気改質に対する活性が前駆体の構造により異なり、aurichalcite構造の前駆体から調製した触媒がmalachiteやhydrozincite構造の前駆体から調製した触媒よりも高い活性を示し、工業用銅触媒の2倍以上の活性を与えることを明らかにした。高分散pd-Zn合金触媒の調製CeO_2にPdとZn成分を担持した後、還元を行うことにより、CeO_2上にPd-Zn合金が生成すること、この触媒がメタノール水蒸気改質に対し高い活性および選択性を示すことを見出した。さらに、PdおよびZnの担持方法や組成、焼成および還元条件の最適化を図ることにより、従来のPd/ZnOの還元により調製したPd-Zn合金触媒よりも高活性な触媒の調製に成功した。この触媒は、Cu触媒が失活する350℃以上においても活性の低下が認められず、優れた熱安定を示すことを明らかにした。酸素共存下でのメタノール水蒸気改質の特性評価メタノール水蒸気改質を酸素共存下で行なうと、Cu/ZnOおよびPd-Zn合金触媒上ではメタノール部分酸化反応(CH_3OH+1/2O_2→2H_2+CO_2)が迅速に進行し、メタノール転化率および水素生成速度が著しく増加することを明らかにした。特に低温においてその効果が顕著であり、酸素共存下の反応における水素生成速度は、非共存下の速度の10倍以上に増加することを見出した。