高分子集合体を前駆体とするナノスケールで構造を制御した多孔体の合成と触媒応用

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本研究は,制御された細孔構造を有する多孔質材料を合成することを目標としている。本年度は,各種のアルキルトリエトキシシラン(ATES)とイオン液体を構造制御剤として使用し,細孔構造を制御したゼオライトとスメクタイト系多孔体を合成した。合成した多孔体の触媒機能を比較的分子サイズの大きな反応分子の関わる化学反応で調べた。先ず,異なるアルキル基を含む数種類のATESを通常の合成原料に添加してMFI型ゼオライトを合成し,構造をXRD,TEM,SEM,窒素吸着等の方法で分析するとともに,触媒活性をアルキル化や縮合反応で調べた。ATESの添加によりゼオライト結晶子のサイズを小さくすることが可能で,結晶子間細孔を持つことが分った。この添加効果はATESの種類に依存しており,プロピル基を有するものが最も効果的であった。小さな反応分子の関わる反応に対しては,合成ゼオライトはほぼ同じ活性を示したが,大きな反応分子が関与する場合には活性に顕著な差が見られ,細孔構造の相違が大きく反映された結果となった。ATESの添加という簡単な操作で,対象反応に適したゼオライトの細孔構造に制御できることを示した。更に,臭素アニオンと大きさの異なる炭化水素鎖を有するイミダゾリウムカチオンから成るイオン液体を構造制御剤として,当研究室の水熱法でスメクタイト系多孔体を合成した。表面積が700m^2/g程度と大きく且つ平均細孔径も8nmと大きい多孔体を合成することが可能であった。このような合成スメクタイトは,薬効機能を有する大きな有機化合物(モデル物質:tetracycline hydrochloride)の吸着,脱離,放出に有効であることを見出した。