水和水のダイナミクスのモード結合理論による研究

利用模式耦合理论研究水合水动力学

• 批准号: 16041220
• 负责人: 山口 毅
• 金额: $ 2.56万
• 依托单位: Nagoya University
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for Scientific Research on Priority Areas
• 财政年份: 2004
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2004 至 2005
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/en/grant/KAKENHI-PROJECT-16041220/
• 关键词: モード結合理論; 疎水性水和; 積分方程式理論; 誘電緩和; 回転相関時間; 並進拡散係数; 水和水; 液体論; 一般化ランジェバン方程式; 回転緩和

1.昨年度の研究において定式化された、外場の存在下における液体の一般化ランジェバン理論を用いて、溶質の瞬間的な微小並進に対する溶媒の応答から、単純液体中の球状溶質の並進運動に対する摩擦係数を評価した。溶質サイズが溶媒と同程度の場合には、流体力学的効果は溶質の摩擦係数にさほど重要ではなく、摩擦係数は溶質-溶媒相互作用に強く依存していた。一方、溶質のサイズが大きくなると、時間依存の摩擦係数の長時間領域に見られる流体力学的テールが大きくなり、短時間領域で見られる溶質-溶媒間の引力的相互作用の効果を相殺する様子が見られた。本計算の結果からは、溶質のサイズが溶媒の10倍(水溶液では直径3nm)程度になると、溶質-溶媒間の引力的相互作用は溶質に加わる摩擦係数に影響を及ぼさなくなり、摩擦係数は流体力学的効果に支配されることが予想され、通常の水溶性球状蛋白質では、その並進拡散係数は流体力学的に導出されるStokes-Einstein式に従うと考えられる。2.我々のこれまでの研究の結果によれば、水の運動性の低下は、溶質による空孔形成に伴い、溶媒の数密度揺らぎが増大し、溶媒の電気分極の緩和の協同性が低下したことで説明することが可能である。この機構は水に特異的な構造を前提としていないため、同様の現象は他の極性溶媒でも見られることが予想される。そこで、アルコールを溶媒とし、溶質-溶媒相互作用の異なる各種無極性溶質を溶解させた溶液について誘電緩和スペクトルを測定し、溶質が溶媒の運動性に与える影響を検討した。溶質が溶媒との相互作用が弱い場合には、溶液の誘電緩和時間が長くなり、溶媒と水素結合を形成する溶質の場合では、溶液の誘電緩和時間が短くなった。この傾向は、水溶液系における疎水性水和、負水和とそれぞれ対応しており、疎溶媒性溶質による溶媒の運動性の低下は水溶液に限定されないことが明らかとなった。

1. Research on yesterday's annual の に お い て demean さ れ た, field の presence に お け る liquid の generalization ラ ン ジ ェ バ を ン theory with い て, solute の instant な small hand に す seaborne る solvent の 応 answer か ら, 単 の ball in the pure liquid solute の hand movement に す seaborne る を friction coefficient evaluation 価 し た. Degree of solute サ イ ズ が solvent と with の occasions に は, fluid mechanics of unseen fruit は の に friction coefficient of the solute さ ほ ど important で は な く は solute - solvent interaction, friction coefficient に strong く dependent し て い た. Side, solute の サ イ ズ が big き く な る と, time dependent の の field for a long time friction coefficient に see ら れ る fluid mechanics テ ー ル が big き く な り, short time domain で see ら れ る の gravitational interactions between the solute - solvent の unseen slay fruit を す る others see son が ら れ た. The calculation results の か ら は, solute の サ イ ズ が solvent の 10 times (aqueous solution で は 3 nm in diameter) degree に な る と, の gravitational interactions between the solute - solvent は solute に plus わ る に influence を and friction coefficient ぼ さ な く な り は fluid mechanics, friction coefficient of unseen fruit に dominate さ れ る こ と が to think さ れ, usually の water-soluble globular protein で は, そ By applying the 拡 dispersion coefficients and the に of fluid mechanics, the されるStokes-Einstein formula に従うと is derived. Then, the えられる is examined. 2. I 々 の こ れ ま で の findings の に よ れ ば, water の low motility の は, solute に よ る empty hole forming に い, solvent の number density 揺 ら ぎ が raised large し, solvent の electric 気 points very の ease の collaborative が low し た こ と で illustrate す る こ と が may で あ る. こ の institutions は water に specific な tectonic を premise と し て い な い た め, with others in の は he の polarity solvent で も see ら れ る こ と が to think さ れ る. そ こ で, ア ル コ ー ル を solvent と し, solute - solvent interaction の different な る various を nonpolar solutes dissolve さ せ た solution に つ い て induced electric ease ス ペ ク ト ル を し, solute が solvent の motility に and え る influence を beg し 検 た. Weak interaction between solute が solvent と の が い occasions に の は, solution induced electric ease が long く な り, solvent と water element combination を form す る solute の occasions で の は, solution induced electric short temper time が く な っ た. こ の tendency は, aqueous に お け る 疎 negative water and water, and water と そ れ ぞ れ 応 seaborne し て お り, 疎 solvent solute に よ る solvent の low motility の は aqueous に qualified さ れ な い こ と が Ming ら か と な っ た.

项目成果

Generalized Langevin theory on the dynamics of simple fluids under external fields

外场作用下简单流体动力学的广义朗之万理论

• 发表时间: 2005
• 期刊: Journal of Chemical Physics 123巻3号
• 作者: Yamaguchi;T.;Matsuoka;T.;Koda;S.
• 通讯作者: S.

Molecular dynamics simulation study on the transient response of solvation structure during the translational diffusion of solute

溶质平移扩散过程中溶剂化结构瞬态响应的分子动力学模拟研究

• 发表时间: 2005
• 期刊: Journal of Chemical Physics 112・1
• 作者: Yamaguchi;T.;Matsuoka;T.;Koda;S
• 通讯作者: S

Multi-pH Monte Carlo Simulation of Coil-Globule transition of weak polyelectrolyte.

弱聚电解质线圈-球体转变的多 pH 蒙特卡罗模拟。

• 发表时间: 2005
• 期刊: Bulletin of Chemical Society of Japan 78巻12号
• 作者: Yamaguchi;T.;Kiuchi;T.;Matsuoka;T.;Koda;S.
• 通讯作者: S.

Mode-coupling study on the dynamics of hydrophobic hydration II: Aqueous solutions of benzene and rare gases.

疏水水合动力学的模式耦合研究II：苯和稀有气体的水溶液。

• 发表时间: 2006
• 期刊: Physical Chemistry Chemical Physics 8巻6号
• 作者: Yamaguchi;T.;Matsuoka;T.;Koda;S.
• 通讯作者: S.

Solute Dependence of Mobility of Solvent Molecules in Solvophobic Solute Solutions : Dielectric Relaxation of Nonpolar Solute/Alcohol Mixtures.

疏溶剂溶液中溶剂分子迁移率的溶质依赖性：非极性溶质/醇混合物的介电弛豫。

• 发表时间: 2006
• 期刊: Journal of Physical Chemistry A 110巻10号
• 作者: Nagao;A.;Yamaguchi;T.;Matsuoka;T.;Koda;S.
• 通讯作者: S.