界面を利用した有機ケイ素化合物の構造制御と光誘起電荷・エネルギー移動機構

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有機ケイ素化合物の基礎的分子内光化学諸過程(励起状態の挙動、エキシマー形成能、電荷移動錯体形成能、励起1重項エネルギー移動、励起3重項エネルギー移動)の本質である学理を解明し、界面(固-固、固-気界面)を利用したケイ素鎖コンポメーション制御による物性(電荷輸送能、エネルギー移動効率など)を制御する技術について確立する。これまでの研究成果である、主にアントラセンとナフタレンを鎖数n=1-6のケイ素鎖で連結した化合物群について,分子内光物理・化学諸過程について時間分解蛍光法を用いて時定数を求め,化合物群の中から選択した物質により青色有機EL素子を、また赤色リン光材料と組み合わせることにより白色有機EL素子を作成する事に成功した。これまでの研究成果をもとに、本年度は有機ケイ素化合物の基礎的諸過程の学理解明と、その物性を活かした材料としての応用研究を目指した、3項目について成果を得た。(1)励起3重項エネルギー移動についてT_n←T_1吸収の測定から励起エネルギーの異なるナフタレンとアントラセンを鎖の両端に連結した化合物で検討を行ったが、吸収波長が同エネルギーの場所に現れたため測定できなかった。そこで吸収波長が分離したナフタレンークリセン連結系について合成し、2波長段階的2段階励起により過渡吸収のブリーチングを観測した。(2)アントラセン置換位置異性体の検討からこれまで議論のあるCT機構がσ→π*OICT機構かπ*→3d機構について検討を加えた。アントラセンの置換位置により、アントラセン環平面とケイ素鎖σ結合のなす角度を立体的に制御でき、その角度によるπ軌道とσ軌道の相互作用に関する実験的データと、量子力学的な計算結果からCT機構について検討を加た。(3)ガラス基板上やポリマーマトリックス中でのコンホメーション制御を検討し、特に発光能やについて評価加えた。さらに、これらの諸物性の検討の中から優れた性質を持つ化合物について、有機エレクトロルミネスセンスデバイスを作製して、その動作能に検討を加えた。