超短パルス光誘起固体表面反応における核波束ダイナミクスの観測と制御

超短脉冲光诱导固体表面反应中核波通量动力学的观测与控制

• 批准号: 17034063
• 负责人: 渡邊 一也
• 金额: $ 3.14万
• 依托单位: Institute for Molecular Science
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for Scientific Research on Priority Areas
• 财政年份: 2005
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2005 至 2006
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/en/grant/KAKENHI-PROJECT-17034063/
• 关键词: 振動コヒーレンス; 表面SHG; アルカリ原子; 超高速分光; 時間分解振動分光

本研究では、ピコ秒〜フェムト秒オーダーの極短パルスレーザー光を用いた時間分解分光により、固体表面吸着種の光誘起反応初期過程のダイナミクスを解明し、その知見に基づいた光化学反応制御の可能性を探索することを目的とする。今年度は以下の2点に焦点を絞った研究を行った。1.K/Cu(111)におけるコヒーレント振動の観測フェムト秒時間分解第2高調波測定により、これまで調べられていなかった、K/Cu(111)系のコヒーレントなK-Cu伸縮振動の時間領域観測に成功した。振動周波数の被覆率依存性を調べた結果、表面K層が金属化する領域を境に、低被覆率側での3THzから、高被覆率側での5THz付近に振動数が不連続的に変化することを見出した。振動数変化に伴い高被覆率側では位相緩和速度が低被覆率側の約2倍に増大し、表面電子状態の変化に伴う核波束ダイナミクスの変化を明らかにした。2.紫外フェムト秒パルス列励起による表面光反応の研究自作の非同軸パラメトリック増幅器の出力とチタンサファイアレーザーの基本波の和周波を発生させることにより、中心波長320nmのフェムト秒パルスを発生し、これを10cm石英ブロックと干渉計に通過させることにより、2THz〜10THzの範囲で可変のパルス列周波数を有するフェムト秒紫外パルス列の発生に成功した。これを励起光源として、別に構築したフェムト秒赤外-可視和周波発生振動分光システムと組み合わせることにより、パルス列誘起の表面反応をモニターするシステムを構築した。これを超高真空下のPt(111)に吸着したNO分子の光刺激脱離に適用し、パルス列誘起のNO分子の光刺激脱離反応断面積を測定できることを確認した。

This study で は, ピ コ seconds ~ フ ェ ム ト seconds オ ー ダ ー の very short パ ル ス レ ー ザ ー light を with い た time breakdown spectral に よ り, solid surface sorption process の light induced anti early 応 の ダ イ ナ ミ ク ス を interpret し, そ の knowledge に base づ い た photochemical anti 応 royal の を the possibility in す る こ と を purpose と す る. This year, the following are the two に focus points を for った research を fields った. 1 K/Cu (111) に お け る コ ヒ ー レ ン ト vibration の 観 measuring フ ェ ム ト decomposition 2 seconds to high-profile wave measurement に よ り, こ れ ま で adjustable べ ら れ て い な か っ た, K/Cu (111) is の コ ヒ ー レ ン ト な K - Cu stretching vibration の 観 に measuring success time field し た. Vibration frequency number の coating rate dependence を adjustable べ た results, surface layer K が metallization す る field を に, low covering rate side で の 3 THZ か ら, high rate of covering side で の pay nearly 5 THZ に vibration for が without even 続 に variations change す る こ と を shows し た. Vibration number variations change に with high い covering rate side で は phase moderate speed が low covering rate side の about 2 times に raised large し, surface electronic state の variations change に with う nuclear beam ダ イ ナ ミ ク ス の variations change を Ming ら か に し た. 2. Ultraviolet フ ェ ム ト seconds パ ル ス columns wound up に よ る normal anti 応 の research since の non coaxial パ ラ メ ト リ ッ ク の rights of device output と チ タ ン サ フ ァ イ ア レ ー ザ ー の の basic wave and frequency を 発 raw さ せ る こ と に よ り, center wavelength of 320 nm の フ ェ ム ト seconds パ ル ス を 発 し, こ れ を 10 cm quartz ブ ロ ッ ク と dry involved に tong A さ せ る こ と に よ THZ り and 2 ~ 10 THZ の van 囲 で can - の パ ル ス column cycle for を have す る フ ェ ム ト seconds ultraviolet パ ル ス column の 発 life に success し た. こ れ を wound up light と し て, don't に build し た フ ェ ム ト seconds the red - visible and frequency 発 vibration spectral シ ス テ ム と group み close わ せ る こ と に よ り, パ ル ス column induced の surface anti 応 を モ ニ タ ー す る シ ス テ ム を build し た. こ れ を ultra-high vacuum の Pt (111) に sorption し た NO molecular の light stimulation from に し, パ ル ス column induced の NO molecular の light stimulation from the 応 determination of sectional area を で き る こ と を confirm し た.

项目成果

Coherent Surface Phonon dynamics at K-covered pt(111) surfaces investigated by time-resolved second harmonic generation

通过时间分辨二次谐波产生研究 K 覆盖 pt(111) 表面的相干表面声子动力学

• 发表时间: 2006
• 期刊: Physical Review B 74巻
• 作者: Masanori Fuyuki

Mode selective excitation of coherent surface phonons on alkali-covered metal surfaces

碱金属表面相干表面声子的模式选择性激发

• 发表时间: 2005
• 期刊: Phys.Chem.Chem.Phys. 7
• 作者: K.Watanabe;N.Takagi;Y.Matsumoto
• 通讯作者: Y.Matsumoto