生成物検出によるレアイベント分光法の開拓

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今年度は以下の２点について成果を挙げた．１）超高真空下２次元電子スペクトル計測システムの高精度化と有機薄膜振電結合評価：昨年度までに構築した，超高真空チェンバー内で２次元電子分光計測を行うシステムに新たにクライオ冷凍機を導入し，長時間の積算が可能なシステムに改善した．これまで明らかとなっていた，テトラセンおよび3,4,9,10-ペリレンジカルボキシミド（PTCDI）薄膜において観測された，励起子スペクトル拡散速度の著しい温度依存性の起源を解明するため，より励起子結合が弱いと考えられるルブレン分子について，最低励起一重項励起子吸収帯を対象に超高真空下での蒸着薄膜の２次元電子分光計測を行った．その結果，これまで測定されている２種の分子（テトラセンおよびPTCDI）とは異なり，そのスペクトル拡散速度の温度依存性はかなり小さいという結果が得られた．これまでに我々は，スペクトル拡散の温度依存性の起源として，早い揺動を与える高振動数の振動モードと，遅い揺動を与える低振動数モードの非調和結合を提案してきたが，今回の結果は，その非調和結合の源に，分子間の励起子結合が重要な役割を果たしている可能性を示唆する．２）高圧力条件下での温度可変和周波発生振動分光システムの構築：昨年までに構築した，パルス脱離観測用のチェンバーを改変し，自動モーター制御によるマニピュレーターを新たに取り付け，超高真空から水蒸気導入により数Torr程度の比較的高い圧力下での和周波発生振動分光測定を可能にするシステムの構築を試みた．