輻射場と分子の強結合を利用した非断熱過程制御

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今年度は以下の点について成果を挙げた．１）グラフェン上に担持した銀ナノ粒子の局在プラズモンとフラーレン分子の強結合観測前年度までに確立した超高真空下の銀ナノ粒子作製と近紫外域プラズモン共鳴の観測に対して，種々の有機分子（テトラセン，フラーレン，ポルフィセン）の共吸着による光学応答の変化を調べた．走査トンネル顕微鏡による実空間観測により，銀粒子はグラフェンの欠陥サイトにトラップされて成長することがわかった．また，特にフラーレンを吸着させた場合のスペクトル変化について，新たに成分分解を試みることで，主に４つの成分にピーク分裂していることを見出した．フラーレンの３つの電子遷移と銀の局在プラズモンの結合を考慮したモデルハミルトニアンによる解析を行い，フラーレンの蒸着量の増加に伴う，ポラリトン状態のエネルギー変化を理論予測し，実験で得られたスペクトル変化を良く説明できることを示した．これらの成果を論文としてまとめ，現在英文学術誌に投稿中である．２）インジウムナノ粒子のプラズモン応答と強結合超高真空下で真空紫外領域の光学反射スペクトル計測を行うシステムを新たに構築し，これを用いてロジウム単結晶表面に作成した高品質グラフェン上にインジウムを蒸着し，形成されたナノ粒子による局在プラズモン応答を観測した．７eV付近に強い吸収を示す応答が得られ，時間依存密度汎関数法による計算と比較することで，インジウム粒子の局在プラズモン応答であると結論した．走査トンネル顕微鏡による観測で，インジウム粒子はグラフェンのモアレ構造が乱れたひずみの多い領域にトラップされていることがわかった．また，作製したインジウム粒子に，ベンゼンや水分子を共吸着させることによる光学応答の変化を観測し，分子と局在プラズモンの遷移双極子間の結合を考慮したモデル計算によりよく説明できることを示した．