ゼオライト骨格を利用した配位空間の化学-ガス特異吸着空間の創製-

使用沸石骨架的配位空间化学 - 气体特定吸附空间的创建 -

• 批准号: 18033037
• 负责人: 黒田 泰重
• 金额: $ 2.56万
• 依托单位: Okayama University
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for Scientific Research on Priority Areas
• 财政年份: 2006
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2006 至 2007
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/en/grant/KAKENHI-PROJECT-18033037/
• 关键词: 銅イオン交換ゼオライト; 窒素吸着; 酸素吸着; 水素吸着; 窒素・酸素・水素の活性化触媒; 赤外線吸収スペクトル; XAFS測定; 室温での窒素吸着; 銅イオン交換MFI型ゼオライト; 窒素の活性化

表面ではバルクとは反応性など全く異なるので,表面を利用すれば,バルクとは全く異なる物質が調製でき,それを活性点とした,特異反応場を構築できるものと期待できる.特に,規則性空間を有する物質表面に担持された金属イオンは他では見いだせないような特異な物性(活性点として働く)を発現させることがわかってきた.ただそれだけではなく,その表面状態を,粉体試料でさえ,かなり詳細に解析できる状況(単に,担持された結果による効果としてではなく,それらの詳細が解明できる段階)になってきている段階である.我々は規則性空間を有する固体無機化合物表面の活性点の状態の解析・デザインを目指している.本課題では,銅イオン交換ゼオライト(CuMFI)を利用した窒素,水素,酸素などの小分子の特異な吸着・活性化現象に焦点をあてた研究を行った.我々は無機固体化合物表面におけるガスの吸着特性に関する研究を行ってきた.その研究過程で,室温での窒素の吸着現象を見いだした.臨界温度が126.2Kの窒素が室温で,数十秒以内に,強く吸着される特異な現象(化学吸着さえ超こる)である(赤外不活性な窒息でさえ,吸着種による赤外線吸収バンドが観測される).通常,室温でこのような現象を示す安全な物質は,我々の知る限り,存在しない.これらの現象においてはCuMFI中のCu+が活性サイトとして働いていることを明らかにしてきた.そのような種はCu_2Oのバルクやその表面では存在しない種である.また,銅イオンを担持したシリカを真空熱処理した試料においても,N_2に対して吸着の特異性を全く示さないのである.さらに,CuMFI中のCu+の状態は,配位化合物中のCu+とも全く異なる電子状態を有することも明らかになってきた.上述の研究過程で,室温で極めて強く,しかも数十秒で,吸着される酸素種に帰属可能な特異な種も見出した.これは,CuMFIを利用した酵素モデル型触媒,あるいは新しい酸化触媒としての可能性のある現象と判断し,研究を進め,大変興味深い実験事実を見い出すに至っている.

Surface で は バ ル ク と は anti 応 sex な ど く all different な る の で, surface を す れ ば, バ ル ク と は く all different な る material が modulation で き, そ れ を active point と し た, specific anti 応 field を build で き る も の と expect で き る. に, regularity space を have す る material surface に bear hold さ れ た metal イ オ ン は he で は see い だ せ な い よ う な specific な property (active と し て 働 く) を 発 now さ せ る こ と が わ か っ て き た. た だ そ れ だ け で は な く, そ の surface state を, powder sample で さ え, か な り detailed analytical で に き る status (単 に, bear a さ れ た Results に よ る unseen fruit と し て で は な く, そ れ ら の detailed が interpret で き る Duan Jie) に な っ て き て い る Duan Jie で あ る. In the 々 々 regular space を, there is a する solid inorganic compound surface <s:1> active point <e:1> state <e:1> analysis · デザ <s:1> を を eye pointing て て る る. This topic で は, copper イ オ ン exchange ゼ オ ラ イ ト (CuMFI) を using し た smothering, water, acid, な ど の small molecule の specific な sorption, active phenomenon に focus を あ て た を line っ た. I 々 は inorganic solid compound surface に お け る ガ ス の sorption characteristics に masato す る を line っ て き た. そ の で research process, the room temperature で の smothering element の sorption phenomenon を see い だ し た. Critical temperature 126.2 K が の smothering が room-temperature で, dozens of seconds に, strong く sorption さ れ る な phenomena (chemical sorption さ え super こ る) で あ る (red outside not active な suffocation で さ え, sorption of に よ る red outside suction 収 バ ン ド が 観 measuring さ れ る). Usually at room temperature で こ の よ う な phenomenon を す security は な material, I 々 の る limit り, exist し な い. こ れ ら の phenomenon に お い て は CuMFI の in Cu + が active サ イ ト と し て 働 い て い る こ と を Ming ら か に し て き た. そ の よ う な kind は Cu_2O の バ ル ク や そ の surface で は exist し な い kind で あ る. ま た, Copper イ オ ン を bear hold し た シ リ カ を vacuum thermal 処 Richard し た sample に お い て も, N_2 に し seaborne て sorption の specificity を く and shown all さ な い の で あ る. さ ら に, CuMFI の in Cu + は の status, coordination compounds の Cu + と も く all different な る electronic state を has す る こ と も Ming ら か に な っ て き た. で の research process, the above room temperature で め extremely strong て く, し か も tens of seconds で, sorption さ れ る acid element of に 帰 may な specific な も species show the し た. こ れ は, CuMFI を using し た enzyme モ デ ル type catalyst, あ る い は new し い acidic catalyst と し て の possibility の あ と judgment し る phenomenon, research を め, big - tumblers deep い be 験 things be を see い Go from すに to って る る.

项目成果

SPing-8の高輝度放射光を利用した先端触媒開発 触媒材料を対象とした研究におけるXAFS法の有効性-CuZSM-5での室温での窒素分手の吸着現象の解析-

利用SPing-8的高强度同步辐射开发先进催化剂 XAFS方法在靶向催化剂材料研究中的有效性 - 氮分子在室温下在CuZSM-5上的吸附现象分析 -

• 发表时间: 2006
• 作者: 黒田;江村
• 通讯作者: 江村

室温で小分子を吸着・活性化する材料,銅イオン交換MFI型ゼオライト

铜离子交换MFI型沸石，一种在室温下吸附并活化小分子的材料

• 发表时间: 2007
• 作者: Sato Y.;et al.;黒田泰重
• 通讯作者: 黒田泰重

Analysis of the state of Ni species supported on MCM-41 mesoporous materials: effect of preparation method

MCM-41介孔材料负载Ni形态的分析：制备方法的影响

• 发表时间: 2007
• 作者: M. Tanaka;A. Itadani;T. Mori;Y. Kuroda;M. Nagao
• 通讯作者: M. Nagao

New insight into N_2 adsorption and ion-exchange features of CuMFI with different Si/Al ratio

不同Si/Al比CuMFI的N_2吸附和离子交换特性的新见解

• 发表时间: 2007
• 期刊: New J. Chem. 31
• 作者: A. Itadani;M. Tanaka;Y. Kuroda;and M. Nagao
• 通讯作者: and M. Nagao

A new strategy for the improvement of the N_2 adsorption properties of copperdon-exchange MFI-type zeolites at room temperature

提高铜离子交换MFI型沸石室温N_2吸附性能的新策略

• 发表时间: 2007
• 期刊: J. Phys. Chem. C 111
• 作者: A. Itadani;M. Tanaka;T. Mori;M. Nagao;H. Kobayashi;and Y.Kuroda
• 通讯作者: and Y.Kuroda