常温直接メタンカップリング反応のための新規協奏機能光触媒の開発

开发一种用于室温直接甲烷偶联反应的新型协同功能光催化剂

基本信息

批准号：
19028023
负责人：
吉田寿雄
金额：
$ 1.28万
依托单位：
Nagoya University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Scientific Research on Priority Areas
财政年份：
2007
资助国家：
日本
起止时间：
2007 至无数据
项目状态：
已结题

项目摘要

炭素・水素の原料となるメタンは比較的豊富な天然資源である一方で,バイオガスとして再生可能な資源でもあるので有効に活用すべきであり,省資源・省エネルギーな新たなC1化学プロセスの開発が望まれる.2分子のメタンからエタンと水素を直接得るメタンカップリング反応はメタンの有効利用の観点では魅力的であるが,自由エネルギー増加の大きな吸熱反応であり通常の方法では高温を要する.しかし,光触媒は光エネルギーを反応に利用するので,室温では通常は困難である反応でさえも進行させ得る.我々は,金属酸化物種がシリカ上に孤立高分散された光触媒が本反応に有効であることを見出した.本研究では,常温直接メタンカップリング反応のための新たな協奏機能光触媒の開発をめざし,様々な光触媒を設計し,活性を評価し,光励起機構・光触媒反応機構を検討することを目的とした.その結果,シリカ上に二種類の金属酸化物を高分散担持させた場合に高活性なペアサイト(協奏機能サイト)を形成することが確認された.また,新たに半導体光触媒である酸化ガリウムも本反応に光触媒活性を示すことも見出された.更に,反応系に二酸化炭素を共存させ200℃程度に保ちながら光照射を行うと,カップリング反応に加えてメタンの二酸化炭素改質反応が競争的に進行し合成ガスを与えることが見出された.また,白金添加酸化チタンを用いると,室温で水蒸気の共存下で光照射を行うことによりメタンの水蒸気改質反応が進行し水素と二酸化炭素を生成した.その反応は,酸化チタンが光励起し基質分子を励起させ,表面中間体の形成を経て進行することも見出された.

甲烷是一种用于碳和氢的原材料，是一种相对丰富的自然资源，但它也是可再生资源作为沼气，因此应有效地利用它，并且希望开发出一种新的C1化学工艺，这是利用资源储蓄和节能。从有效使用甲烷的角度来看，直接从两个甲烷中获得乙烷和氢的甲烷偶联反应具有吸引力，但是一种吸热反应，可以增加自由能，并且需要正常方法中的高温。但是，由于光催化剂使用光孕作用进行反应，因此即使在室温下通常难以进展的反应。我们发现，将金属氧化物物质分离并在二氧化硅上高度分散的光催化剂在此反应中有效。在这项研究中，我们旨在开发一种在室温下进行直接甲烷偶联反应的新的协同光催化剂，并且我们设计了各种光催化剂来评估其活性。目的是研究光激发机制和光催化反应机制。结果，可以证实，当在二氧化硅上支持两种类型的金属氧化物时，高度分散，高度活跃的配对位点（协同功能位点）。还发现，一种新的半导体光催化剂氧化甘油在该反应中也表现出光催化活性。此外，当二氧化碳在反应系统中共存并保持在约200°C的情况下时，除偶联反应外，甲烷的二氧化碳重整反应是有效地进行的，从而提供合成气体。此外，当使用氧化钛含有铂时，甲烷的蒸汽重整反应通过在室温下在水蒸气存在下辐射的照片而进行的蒸汽重整反应，从而导致氢和二氧化碳。该反应还发现，氧化钛光激发底物分子，并进行表面中间体的形成。

项目成果

期刊论文数量（14）

专著数量（0）

科研奖励数量（0）

会议论文数量（0）

专利数量（0）

酸化ガリウム光触媒によるメタン水蒸気改質反応

使用氧化镓光催化剂的甲烷蒸汽重整反应

DOI：
发表时间：
2007
期刊：
影响因子：
0
作者：
K. Shimura;H. Itoh;H. Yoshida;吉田寿雄;Leny Yuliati ・伊藤秀章・吉田寿雄;志村勝也・吉田寿雄
通讯作者：
志村勝也・吉田寿雄

常温直接メタンカップリング反応のための新規協奏機能光触媒の設計指針

用于室温直接甲烷偶联反应的新型协同功能光催化剂的设计指南

DOI：
发表时间：
2007
期刊：
影响因子：
0
作者：
K. Shimura;H. Itoh;H. Yoshida;吉田寿雄;Leny Yuliati ・伊藤秀章・吉田寿雄;志村勝也・吉田寿雄;前田一樹・Leny Yuliati ・吉田寿雄;吉田寿雄・レニユリアテイ・前田一樹
通讯作者：
吉田寿雄・レニユリアテイ・前田一樹

水素利用技術集成Vol.3

氢气利用技术宝典第3卷