高分子ナノ集積体による高密度局在プラズモン場の構築

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非線形光学色素ディスパースレッド1(DRI)を有するp(DDA/DR1)ナノシートを作製し、優れたLangmuir-Blodgett(LB)膜形成能を有するポリ(N-ドデシルアクリルアミド)(pDDA)ナノシートとの交互積層により非対称中心構造を有する非線形光学高分子ナノシートを構築した。さらに局在表面プラズモン共鳴という現象を有する金ナノ粒子とのハイブリッド化により、高分子ハイブリッドナノ集積体を構築した。このハイブリッドナノシートの光第二高調波発生(SHG)をメーカーフリンジ法により検討したところ、SH光強度が、p(DDA/DR1)ナノシートに比べて約8倍増加した。環境制御型走査型電子顕微鏡により金ナノ粒子の吸着状態を観察したところ、ナノメートルスケールで近接した2個の金ナノ粒子の存在がSH光増強に寄与することがわかった。この増強は2個の金ナノ粒子間で生じる局在表面プラズモン(LSP)カップリングにより、基本波の1064nmが電場増強され、近傍に存在するDR1からのSH光強度が増強されたものと考えられる。さらに高分子ハイブリッドナノ集積体を積層化することによりさらなるSH光の増強が観測され、層構造と増強効果の関連性ができたことから、層間でのLSPカップリングが効果的にはたらいていることがわかった。さらに金ナノ粒子間の距離を、高分子ナノシートによりナノメートルスケールで制御することで、LSPカップリングがもたらす電場増強の距離依存性を検討した。