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電極界面修飾を利用する光合成反応中心電子伝達鎖の光レドックス特性解明

利用电极界面修饰阐明光合反应中心电子传递链的光氧化还原特性

基本信息

批准号：
15033214
负责人：
渡辺正
金额：
$ 3.2万
依托单位：
The University of Tokyo
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Scientific Research on Priority Areas
财政年份：
2003
资助国家：
日本
起止时间：
2003 至 2004
项目状态：
已结题

项目摘要

光合成の初期過程は、十数段階の分子間エネルギー移動・電子移動を経ながら総合量子収率がほぼ1と、光エネルギー変換効率が極めて高い。とりわけ光→電子エネルギー変換を担う反応中心では、機能分子群のもつレドックス電位が絶妙にチューニングされていることにより、驚異の効率が生み出されていると推測されるが、詳細は明らかにされていない。そこで、本研究では、電極表面の化学修飾によりタンパク質の編成を抑えた条件の下、電位を精密に制御できる分光電気化学計測を行い、電子伝達鎖の光レドックス特性の解明を目的とする。ホウレンソウなど高等植物やThermosynechococcus elengatusなどラン藻、および緑藻、紅藻といった種々の酸素発生型光合成生物から、光化学系(PS)Iタンパク質複合体を単離し、薄層電解セルを用いて分光電気化学計測を行った。電解セルの作用極には、4,4'-ジチオピリジンで表面修飾したAuメッシュ電極を用いている。いずれのサンプルも、反応中心P700の酸化還元に伴う明瞭なスペクトル変化が観測され、各電位における吸光度変化よりP700の式量電位E^<01>を求めた。この手法による測定誤差は、すでに±2mV程度であることを確認している。従来の定説ではこの電位は生物種によらないものとされてきたが、この高い測定精度により、生物種による優位な差を見出し、ほぼ進化の系統樹に応じた形で、P700のE^<01>が分類されることを初めて明らかにした。これらの生物種に関して、PS Iへの電子供与体として存在が確認されている移動性タンパク質(プラストシアニン(PC)、シトクローム(Cyt)_<c6>)に注目してみると、一定の傾向にしたがって分類されることが示唆された。したがって、生物種による酸化還元電位の相違は、PS Iの移動性タンパク質との結合サイトにおけるアミノ酸配列が影響しているのではないかと推察するに至った。

In the initial stage of photosynthesis, the molecular intermolecular migration and electron migration of dozens of stages are very high, and the synthesis quantum efficiency is very high. Light → electron energy → electron energy In this study, the chemical modification of the electrode surface, the formation of the electrode quality, the suppression of the conditions, the precise control of the potential, the implementation of the photoelectric chemical measurement, and the interpretation of the optical properties of the electronic sensor are discussed. Photosynthetic organisms, photochemical systems (PS) and photochemical complexes of higher plants, such as Thermosynechococcus elengatus, algae, green algae, red algae, and Chinese species, were isolated and analyzed by thin layer electrolysis. Electrolysis electrode is a 4,4'-ring electrode with surface modification and Au coating. The acidity of the reaction center P700 is determined by measuring the absorbance of each potential. The formula potential E^of P700 is calculated<01>. The measurement error is ±2mV. The potential of the species is determined by the method of high precision, and the difference between the species and the species is determined by the method of evolution<01>. The existence of electron donors in biological species, PS I, is confirmed. The mobility of species (PC), species (Cyt), species (Cyt), species (Cyt)<c6>For example, the pH value of the PS I can be determined by the pH value of the PS I and the pH value of the PS I.