超短パルスレーザー光を用いた金属超微粒子の非線形光学応答の理論的研究

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近年、超短パルスレーザーによって励起された金属微粒子分散系の3次の非線形感受率が、非常に大きな値を示す現象が発見された。この大きな3次の非線形感受率の起源は、レーザーで励起された後の金属微粒子系の緩和過程の詳細に関係していると考えられている。この現象を説明する理論では、金属微粒子のような有限系において、電子温度が定義出来ることを前提として、現象論的な方程式を用いた説明に終始している。しかし現実の系が平衡状態にあるかどうかは自明ではなく、果たして電子の状態はFermi-Dirac分布で表現出来るものであるかどうかがまず問題である。この問題を解決するために、電子間相互作用を含む金属微粒子のモデルハミルトニアンを構築し、その厳密解を求め、系の状態の時間発展を調べることを試みた。特に簡単なモデルとして、s軌道のみを考慮したモデルを考えた。ハミルトニアンの厳密対角化より得られた固有状態から、系が励起状態にあるときの時間的発展を計算し、その状態に、おける-電子状態(Hartree-Fock近似より求まる-電子状態)の占有数の時間発展を求めた。この量が、十分時間が経つとある一定の値に収束するかどうか、また収束した値がFerm-Dirac分布関数でフィッティングできるかどうかが、熱平衡が達成されるかどうかを判定する拠り所になる。これまでのところ、原子数6個および8個の金属クラスター(アルカリ金属クラスター)の様々な場合について、以上の計算を行なうことにより以下の結果を得た。(1)電子間相互作用がある程度大きくなり、Hartree-Fock近似の結果が厳密解から逸脱する場合に、励起状態は速やかに熱平衡に近づき、Fermi-Dirac分布が実現される・(2)この熱平衡状態への緩和は、フェムト秒のオーダーという極めて短時間で起こる。