有機保護金属クラスターの電子構造の制御と触媒機能の発現

有机保护金属簇电子结构的控制和催化功能的表达

• 批准号: 21245001
• 负责人: 佃 達哉
• 金额: $ 18.3万
• 依托单位: Hokkaido University
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for Scientific Research (A)
• 财政年份: 2009
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2009 至 2012
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/en/grant/KAKENHI-PROJECT-21245001/
• 关键词: 金属クラスター; サイズ効果; 触媒作用; 電子構造

1.PVP保護金クラスターの酸化触媒活性のサイズ効果の解明我々は以前PVP保護金クラスターが空気酸化反応の触媒として作用し,その触媒活性が5nmを境として出現し,サイズの減少とともに徐々に上昇することを報告した.原子レベルでのサイズ効果を解明するために,通常のバッチ法とマイクロ混合法で合成した4種類の金クラスター試料のサイズ分布を,マトリックス支援レーザー脱離イオン化質量分析法によって評価した.アルコールの空気酸化反応に対する触媒活性を評価し質量分析の結果と比較することによって,70量体付近に明確な閾サイズが存在することを初めて見いだした。この結果は,金クラスターからの電位移動によって酸素分子が活性化されるという反応機構を支持している.2.気相の金属クラスターの電子構造と酸素との反応性気相金属クラスターによる酸素分子の活性化過程を調べるための装置開発を行った.レーザー蒸発法によるクラスター発生源の直後に温度が可変のガスセルを設置し,アルミニウムクラスターを使って装置の性能を確認した.セルを冷却することで,初めて酸素分子の付加体の検出に成功した,さらに,(1)クラスター生成量を増大させるために,マグネトロンスパッタクラスター発生源の設計と設置・調整,および(2)生成物の構造を解明するために光電子分光装置の立ち上げ・調整を行った.(1)については,アルミニウムクラスターの生成を透過型電子顕微鏡で確認した.(2)については,ハロゲン負イオン原子を使って動作を確認した.

1. PVP would ク ラ ス タ ー の acidic catalyst activity の サ イ ズ unseen fruit の interpret my 々 は before PVP would ク ラ ス タ ー が empty 気 acidification anti 応 の catalyst と し て し, そ の catalytic activity が 5 nm を condition と し て し, サ イ ズ の reduce と と も に xu 々 に rise す る こ と を report し た. Atomic レ ベ ル で の サ イ ズ unseen fruit を interpret す る た め に, usually の バ ッ チ method と マ イ ク ロ hybrid method で synthetic し た 4 kinds の gold ク ラ ス タ ー sample の サ イ を ズ distribution, マ ト リ ッ ク ス support レ ー ザ ー from イ オ ン the quality analysis に よ っ て review 価 し た. ア ル コ ー ル の empty 気 acidification anti 応 に す seaborne る を catalytic activity evaluation 価 し quality score Analysis の results と す る こ と に よ っ て, quantity body to pay nearly 70 に clear な threshold サ イ ズ が exist す る こ と を early め て see い だ し た. は こ の results, gold ク ラ ス タ ー か ら の potential mobile に よ っ て acid molecule が activeness さ れ る と い う を 応 authorities support し て い る. 2. 気 phase の metal ク ラ ス タ ー の electronic structure と acid element と の reverse 応 sex 気 metal ク ラ ス タ ー に よ る acid molecule の activation process を adjustable べ る た め の device 発 を line っ た. レ ー ザ ー steamed 発 method に よ る ク ラ ス タ ー 発 students の straight after temperature が に - の ガ ス セ ル を set し, ア ル ミ ニ ウ ム ク ラ ス タ ー を make っ て の performance を indeed Recognize し た. セ ル を cooling す る こ と で, early め て acid molecule の FuJiaTi の 検 に successful し た, さ ら に, (1) ク ラ ス タ ー generation を raised large さ せ る た め に, マ グ ネ ト ロ ン ス パ ッ タ ク ラ ス タ ー 発 students の design と setting adjustment, お よ び (2) products の tectonic を interpret す る た め げ の made ち に photoelectron spectroscopic device Line, adjust を っ た. (1) に つ い て は, ア ル ミ ニ ウ ム ク ラ ス タ ー の generated を type through electronic 顕 micromirror で confirm し た. (2) に つ い て は, ハ ロ ゲ ン negative イ オ を ン atoms make っ て action を confirm し た.

项目成果

金クラスターの精密合成とサイズ特異的機能

金团簇的精确合成和尺寸特异性功能

• 发表时间: 2010
• 作者: G.Giorgi;K.Yamashita;佃達哉
• 通讯作者: 佃達哉

Size-Selective Synthesis of Gold Clusters and Catalytic Application to Oxidations

金团簇的尺寸选择性合成及其在氧化中的催化应用

• 发表时间: 2009
• 作者: J. Bai;H. Tanaka;Xiao C. Zeng;T.Tsukuda
• 通讯作者: T.Tsukuda

Synthesis and Catalytic Application of Size-Controlled Gold Clusters

尺寸控制金团簇的合成及催化应用

• 发表时间: 2009
• 作者: 荒木健太郎;瀬古弘;川畑拓矢;斉藤和雄;Koichi Yamashita;T.Tsukuda
• 通讯作者: T.Tsukuda

金クラスターの電子状態と酸化触媒機能

金团簇的电子态和氧化催化功能

• 发表时间: 2010
• 作者: L.C.Jacobson;M.Matsumoto;V.Molinero;佃達哉
• 通讯作者: 佃達哉

金クラスターのサイズ特異的触媒機能

金簇的尺寸特异性催化功能

• 发表时间: 2010
• 作者: 小城吉寛;高口博志;鈴木俊法;佃達哉
• 通讯作者: 佃達哉