単原子金属触媒形成によるCeO2不安定結晶面の安定化と新規触媒機能発現

通过形成单原子金属催化剂稳定不稳定的 CeO2 晶面并开发新的催化功能

• 批准号: 21KK0085
• 负责人: 横 哲
• 金额: $ 7.24万
• 依托单位: Tohoku University
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Fund for the Promotion of Joint International Research (Fostering Joint International Research (B))
• 财政年份: 2021
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2021-10-07 至 2024-03-31
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/grant/KAKENHI-PROJECT-21KK0085/
• 关键词: CeO2 (100); Pt-CeO2; 単原子触媒; 超臨界水熱合成; メタン改質; その場X線吸収分光; NSLS II; 第一原理計算; セリウム酸化物; 露出面制御; 超臨界水熱法; 単原子金属触媒; 触媒反応; 面制御ナノ粒子; 放射光; 超臨界有機修飾法

本研究課題では、金属触媒を高分散に金属酸化物ナノ粒子表面に担持する手法の開発を行っている。東北大学において、結晶面が制御されたセリウム酸化物（CeO2）ナノ粒子をグラムオーダーで作製する手法を検討した。流通式反応装置や回分式反応装置を用いて10 nm以下で、（100）面を露出したキュービック状の粒子を合成した。また、CeO2にCrやSmなどの異種元素をドープした粒子の合成を行った。合成した粒子について、CeO2の酸化還元度をコントロールすることで、高分散担持が実現することが分かった。酸化還元度を制御して合成したPt担持CeO2は、米国のグループに送付し、高温場でのDRIFT（拡散反射赤外分光）により、詳細にPt担持の化学状態を分析した。その結果、同じCeO2でも還元した状態でPtを載せた場合には化学状態が異なることが明らかとなった。さらに、研究代表者は、米国のBrook Heaven National LaboratoryのNSLS IIに出張し、Stonybrook Universityの共同研究者らと、メタン改質反応その場XAFS実験を行った。CeO2を還元前処理してから、Ptを担持したPt-CeO2は、酸化前処理をしたサンプルと比較し、高活性であり、かつ反応繰り返し特性にも優れていることが分かり、その際の化学状態の特徴がXAFSスペクトルにより明らかとなった。英国のグループと議論し、CeO2表面のモデルについて第一原理計算を行い、Ptの吸着エネルギーやPt周囲の酸素欠損生成エネルギーを取得した。以上のように、本年度は、オンライン会議やサンプルのやり取りを行うことに加えて、米国に一度渡航する機会を得て、研究を進捗させることができた。

This research aims to develop a method for the surface support of highly dispersed metal oxides for metal catalysts. Tohoku University, Japan Flow-through and fractional reflectors are used to synthesize particles in the shape of 10 nm or less, with (100) surfaces exposed The synthesis of Cr, Sm and other heterogeneous elements in CeO2 The synthesis of CeO2 particles and the acidification of CeO2 are discussed in detail. Acidification of CeO2 in the presence of Pt is controlled by chemical analysis of Pt in the presence of DRIFT in high temperature fields. As a result, CeO2 is still in its original state, Pt is still in its original state, and Pt is still in its original state. Today, research representatives from Brook Heaven National Laboratory in the United States and co-investigators from Stonybrook University conducted the XAFS project. CeO2 reduction pretreatment, Pt support, Pt-CeO2 acidification pretreatment, high activity, reverse oxidation, high recovery characteristics, excellent chemical state characteristics, XAFS, etc. First principles calculations for CeO2 surface degradation, Pt sorption and Pt oxidation were performed. This year's conference will be held in the United States.

项目成果

Facet Engineering of Iron Oxide by Hydrothermal Organic Modification

水热有机改性氧化铁的面工程

• 发表时间: 2021
• 作者: Yoko;A.;Watanabe;Y.;Seong;G.,Tomai;T.;Adschiri;T.
• 通讯作者: T.

阿尻研究室ホームページ

Asiri实验室主页

Supercritical hydrothermal synthesis of facet controlled iron oxide nanoparticles by organic modification

有机改性超临界水热合成晶面控制氧化铁纳米颗粒

• 发表时间: 2022
• 作者: Yoko;A.;Watanabe;Y.;Seong;G.;Tomai;T.;Adschiri;T.
• 通讯作者: T.

StonyBrook University(米国)

石溪大学（美国）

University College London(英国)

伦敦大学学院（英国）