超高感度原子結像法による電子線敏感材料の局所構造解析

走査透過電子顕微鏡（STEM）法は、原子スケールの大きさに収束した電子線を走査し、試料を透過した電子を検出することで結像する顕微鏡法である。STEMは極めて高い空間分解能を有しており、物質中の界面や表面といった局所原子構造の解析に非常に強力な手法である。しかし、近年では電子線耐性の低い電子線敏感材料の観察が大きな課題となっている。そこで、電子線照射ダメージの低減に必要な低電子線量条件においても明瞭に原子構造を可視化できる超高感度イメージング手法として、最適明視野（OBF）STEM法の開発を行ってきた。本年度は、OBF STEM法の材料科学へのアプリケーション研究を中心に取り組んだ。特に、従来では電子線照射ダメージによって観察が困難だった多孔性物質であるゼオライトにおいてOBF STEM実験像を取得し、ゼオライトが有する特異な原子構造の直接観察に成功した。なお、ここでは軽元素でありゼオライトでは検出が難しいとされる酸素サイトも含めた全元素サイトについて観察することに成功した。さらに、このOBF STEM実験データに対して、動力学的散乱効果を考慮したマルチスライスモデルに基づくSTEM像シミュレーションを系統的に実施し、実験データとの精密な定量比較を行った。これによって、ゼオライト骨格中に吸着されたイオンの振る舞いにおいて異方性が生じていることが明らかになった。この異方性は骨格構造の形状に強く依存しており、OBF STEM法と像シミュレーションを効果的に組み合わせることによって、電子線耐性の低い試料においても精緻な原子スケールの局所構造解析が可能になったことを示している。

走査透過電子顕微鏡（STEM）法は、原子スケールの大きさに収束した電子線を走査し、試料を透過した電子を検出することで結像する顕微鏡法である。STEMは極めて高い空間分解能を有しており、物質中の界面や表面といった局所原子構造の解析に非常に強力な手法である。しかし、近年では電子線耐性の低い電子線敏感材料の観察が大きな課題となっている。そこで、電子線照射ダメージの低減に必要な低電子線量条件においても明瞭に原子構造を可視化できる超高感度イメージング手法として、最適明視野（OBF）STEM法の開発を行ってきた。本年度は、OBF STEM法の材料科学へのアプリケーション研究を中心に取り組んだ。特に、従来では電子線照射ダメージによって観察が困難だった多孔性物質であるゼオライトにおいてOBF STEM実験像を取得し、ゼオライトが有する特異な原子構造の直接観察に成功した。なお、ここでは軽元素でありゼオライトでは検出が難しいとされる酸素サイトも含めた全元素サイトについて観察することに成功した。さらに、このOBF STEM実験データに対して、動力学的散乱効果を考慮したマルチスライスモデルに基づくSTEM像シミュレーションを系統的に実施し、実験データとの精密な定量比較を行った。これによって、ゼオライト骨格中に吸着されたイオンの振る舞いにおいて異方性が生じていることが明らかになった。この異方性は骨格構造の形状に強く依存しており、OBF STEM法と像シミュレーションを効果的に組み合わせることによって、電子線耐性の低い試料においても精緻な原子スケールの局所構造解析が可能になったことを示している。