Untersuchung der Wellenpaketdynamik an konischen Durchschneidungen in kleinen Molekülen mittels Femtosekunden-Four-Wave-Mixing Spektroskopie

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Mit Hilfe der Femtosekunden-Laserspektroskopie wird die nicht-adiabatische Wechselwirkung zwischen elektronischen Potentialflächen untersucht. Als Modellsystem für dieses Grundlagenexperiment zum Studium einer konischen Durchschneidung der Potentialflächen von Grund- und erstem angeregten Zustand dient der NaH2-Komplex, der sich aufgrund der einfachen elektronischen Struktur der beteiligten Atome quantenmechanisch exakt rechnen lässt. Erste dynamische Wellenpaketsimulationen, durchgeführt im Bereich dieser konischen Durchschneidung, konnten hierzu erhalten werden und sollen nun mit zeitaufgelösten Pump-Probe-Messungen in der Gasphase verglichen werden. Dazu wird durch die Anregung mit einem bezüglich der Na(3p)-Resonanz verstimmten Laserimpuls ein Wellenpaket auf der oberen Potentialfläche des Komplexes freigesetzt, wobei dieser Schritt durch gezielte Gestaltung des Pump-Impulses mittels Amplituden- und Phasenmodulation optimiert bzw. erst möglich gemacht wird. Es wurden hierzu ein OPA, der die erforderliche Zeitauflösung liefert, und ein pulse shaper, der die notwendige Modulation der Pulse erlaubt, aufgebaut sowie Optimierungsroutinen erfolgreich implementiert. Die zeitliche Entwicklung des Wellenpakets soll schließlich mit Hilfe linearer und nichtlinearer optischer Spektroskopie verfolgt und der Verlauf der Dynamik durch unterschiedliche Pulsformen kontrolliert werden.