蟻酸吸着表面の内殻励起による光分解反応

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本研究では,超高真空下で有機分子を吸着させた表面に軟X線領域の光を照射することにより,吸着種の内殻電子を励起し、表面から飛び出すイオン種の同定とその励起エネルギー依存性から,表面光分解反応機構の知見を得ることを目的とした。これまでに得られた研究成果の概要を以下に記す。シリコン単結晶表面に単分子層吸着したギ酸分子の軟X線励起による光分解反応を調べた。脱離イオンの同定と検出には、単バンチ運転による放射光パルスを利用した飛行時間型イオン分光法を用いた。ギ酸分子の炭素K殻電子励起では、H^+,C^+,CH^+,O^+,CO^+,CHO^+の脱離が観測され、その収量スペクトルの形はそれぞれ異なっており、励起エネルギーに強く依存することが調べられた。同時に測定したオージェ電子収量スペクトルおよびイオン-イオン・コインシデンス測定との結果との比較から、この系でのイオン脱離過程には、種々の共鳴励起状態が関与し、脱離イオン種の強度は共鳴励起状態の性格に強く依存することがわかった。また、イオン脱離機構についてさらに詳しく研究するため、金箔上に多層吸着したアセトニトリル分子の軟X線励起による光分解反応を調べた。脱離イオンの同定と検出には、電子-イオン・コインシデンス測定を用いた。アセトニトリルの炭素K殻電子励起では、H^+の脱離のみが観測された。イオン脱離効率はC-Hの反結合性軌道への共鳴励起とみられるところで増大がみられた。さまざまな初期励起状態でのオージェ電子と光イオンのコインシデンス測定により、イオン脱離過程に初期励起の緩和後のオージェ終状態が関与し、その関与した励起電子や正孔の軌道の(反)結合性や局在性にイオン脱離が強く依存することがわかった。