色素－触媒連結系における電子移動の性質：人工光合成に向けて

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水を酸素分子と水素分子へ分解する反応は、クリーンエネルギーとして注目されている水素分子を生成する。この反応は、過剰エネルギー・大きな過電圧を必要とするため、効果的な水分解触媒の開発が必要であるが、この際、太陽光エネルギーの利用は重要である。本研究の目的は、色素による光集光システムと水の酸化分解触媒であるルテニウム錯体を組み合わせることで、光エネルギーで駆動する新規色素－触媒超分子システムを構築することである。具体的には、構築した色素－触媒超分子システムを電極上で作成し、その光電気化学的触媒能を検討するとともに、本システムの励起状態エネルギー移動・電子移動・電荷分離状態を電気化学・光電気化学・時間分解分光の観点から明らかにすることである。今年度は、リン酸バッファー水溶液中において[Ru(terpy)(bipy)Cl]+錯体の光電気化学的反応を検討した。表面積を増やした透明電極の電極電位を正側にセットし、上記水溶液を光照射することで、大きな光電流（mAオーダー）を観測した。この際、ガスクロマトグラフィー・酸素メーターを用いて発生するガスを測定し、水素分子と酸素分子の生成を確認した。また、塩化物イオン配位子が水配位子へ交換する配位子置換反応が、光がない時に比べ、光照射化で効率良く進行することを見出した。これらの研究により、水素分子と酸素分子を光電気化学的に生成するための要素構築に関する知見を得る事が出来た。