金属周期構造を利用した分子共鳴準位への高効率エネルギー移動に関する理論的研究

微小金属の光アンテナとしての機能に着目し、微弱な光による高効率な非線形光学応答を目指して理論的に研究を行っている。これまでの研究では、金属の近傍にある単一分子の光学応答を解析し、干渉効果により金属での損失を抑えて分子の高効率な非線形応答が実現可能であることを明らかにした。しかし、単一のシステムではその大きさが光の波長に比べて１桁程度も小さいためにアンテナ効果が制限されてしまう。そこで、平成２７年度の研究目的は、より大きなシステムでの高効率な非線形応答の可能性を実証することであった。本研究で想定するシステムは、その全体の大きさが光の波長と同程度であるため、励起されるアンテナモードは１つだけであると考えることができる。その中に複数個の分子が含まれるときの非線形光学応答についての理論モデルを構築し、解析を行った。その結果、システムに含まれる分子数の増加に伴って非線形応答確率は低下することがわかった。これは、複数の分子が入力光子のエネルギーを等しく分配して受け取るため、非線形応答に必要な単一分子中での光子-光子相互作用が起こりにくくなったためと考えられる。しかし、分子間の相互作用を与えると、非線形応答確率が上昇することがわかった。これは、分子の縮退が解けることにより、複数分子による非線形応答の阻害を避けることができるようになったためである。従って、分子間の相互作用を制御すれば、複数個の分子を含むような大きなシステムでも干渉効果による高効率な非線形応答は可能であることがわかった。この分子間相互作用は、分子が金属アンテナ近傍にあるときに増強されることを昨年度の自身の研究により明らかにしている。したがって、本成果は単一光子レベルの微弱光による高効率な非線形応答を実現するシステムの設計指針となることが期待できる。以上のように、２７年度は順調に研究を進めることができた。

微小金属の光アンテナとしての機能に着目し、微弱な光による高効率な非線形光学応答を目指して理論的に研究を行っている。これまでの研究では、金属の近傍にある単一分子の光学応答を解析し、干渉効果により金属での損失を抑えて分子の高効率な非線形応答が実現可能であることを明らかにした。しかし、単一のシステムではその大きさが光の波長に比べて１桁程度も小さいためにアンテナ効果が制限されてしまう。そこで、平成２７年度の研究目的は、より大きなシステムでの高効率な非線形応答の可能性を実証することであった。本研究で想定するシステムは、その全体の大きさが光の波長と同程度であるため、励起されるアンテナモードは１つだけであると考えることができる。その中に複数個の分子が含まれるときの非線形光学応答についての理論モデルを構築し、解析を行った。その結果、システムに含まれる分子数の増加に伴って非線形応答確率は低下することがわかった。これは、複数の分子が入力光子のエネルギーを等しく分配して受け取るため、非線形応答に必要な単一分子中での光子-光子相互作用が起こりにくくなったためと考えられる。しかし、分子間の相互作用を与えると、非線形応答確率が上昇することがわかった。これは、分子の縮退が解けることにより、複数分子による非線形応答の阻害を避けることができるようになったためである。従って、分子間の相互作用を制御すれば、複数個の分子を含むような大きなシステムでも干渉効果による高効率な非線形応答は可能であることがわかった。この分子間相互作用は、分子が金属アンテナ近傍にあるときに増強されることを昨年度の自身の研究により明らかにしている。したがって、本成果は単一光子レベルの微弱光による高効率な非線形応答を実現するシステムの設計指針となることが期待できる。以上のように、２７年度は順調に研究を進めることができた。