Observation of the formation process of spherical colloidal clusters.

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2022年度の研究実施計画に基づき、蒸発過程における球状コロイドクラスターの結晶化の様子の直接観察を行った。そのために、倒立顕微鏡を用いて、3つの照明条件下で観察するシステムを構築した。明視野照明下では液滴からの反射の様子を観察することができ、結晶化のタイミングや結晶構造を判断することができる。例えば、液滴の中心に小さな反射スポットが現れるのはオニオン構造であり、三角形の反射形状は正二十面体構造の特徴である。暗視野照明下の観察は、明視野照明下では拾うことができなかった斜め方向の反射を観察するために実施した。蒸発過程中の液滴の一連の観察より、始めに液滴の界面から結晶化し、オニオン構造の特徴である反射スポットが観察された。その数分後に、今度は内部から結晶化が起こり、正二十面体、十面体、FCC単結晶構造のいずれかの反射パターンに切り替わることが分かった。すなわち、内部の結晶化において正二十面体や十面体、FCC単結晶構造を分岐させていることが示唆される。また、透過照明下での観察では液滴の収縮速度を解析できるため、結晶化が生じる粒子の体積充填率を計算できる。その結果、0.45から0.50付近の充填率において結晶化が生じることが分かった。以上のように、目的の一つであった球状コロイドクラスターの形成過程を観察する光学系の準備は整っており、少しずつ観察および解釈が進んでいる。また、形成過程の直接観察における構造を把握するうえで重要となる各構造の光学特性についても研究を行った。特にこれまで明らかにされていない十面体構造の光学特性について詳細に調査した。十面体構造のクラスターは雫状や半月状の反射パターンがクラスターの向きに依存して観察され、結晶ドメインの境界部分でより長波長の光を反射する。この境界部の反射はHCP構造からの反射であることを実験的および理論的に見出した。