層間化合物の形状選択性を用いた選択的CO水素化反応

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合成ガスの間接液化における選択性制御を目的とし、特異的細孔を有するモンモリロナイト層間化合物の担体としての機能解明、向上を試みた。約8Åの層間隙にRuをイオン交換法で高分散担持して得た触媒を主として用いCO水素化反応の選択性を検討した。本年度は以下に示すように、選択性の重要な因子となる層間隙の制御法を確立し、層間化合物担体の酸性の影響を明らかにした。(1)層間化合物の合成と分子吸着特性;モンモリロナイト層間に【Al_2】【O_3】を導入すると、8Åの層間隙が得られた。2r【O_2】を導入した場合は調製条件し多核カチオン溶液濃度、イオン交換温度、添加形態)が層間隙に影響を与え、結果として4-7Åの層間隙をもつ担体を得た。 モンモリロナイト-【Al_2】【O_3】で分子の層間への吸着を調べたところ、メチル置換ベンゼン(分子径;6-8Å)は層間内に吸着できるが、8・2Å以上のアルキルアミン類は、層間内へはほとんど吸着せず、明確な分子識別能をもっていることがわかった。(2)Ru担持触媒によるCO水素化反応;Si【O_2】を担体とすると、【C_1】〜【C_(16)】までの炭化水素が非選択的に生成したが、モンモリロナイト-【Al_2】【O_3】担体では、【C_5】-【C_9】の液体燃料が60%の選択性で得られた。これは、ゼオライト担体よりもすぐれた選択性である。担体酸性の選択性に与える影響と、Ru/Si【O_2】と層間化合物の混合物を用いて調べたところ、酸点上における長鎖生成物の軽質化反応が重要な寄与をしている可能性が示唆された。層間化合物では、メタンがやや多いことや活性が低いという解決すべき問題がある。メタンの抑制に関して、Ru/Si【O_2】をモデル触媒として各種アルカリ金属の効果を検討した結果、LLが特異的に効果があることがわかった。活性は、Ptとの合金化によってやや向上させることができた。