原子価制御ペロブスカイト薄膜による一酸化窒素の直接分解

使用价态控制钙钛矿薄膜直接分解一氧化氮

• 批准号: 05278210
• 负责人: 御園生 誠
• 金额: $ 1.6万
• 依托单位: The University of Tokyo
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for Scientific Research on Priority Areas
• 财政年份: 1993
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 1993 至 无数据
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/en/grant/KAKENHI-PROJECT-05278210/
• 关键词: ペロブスカイト; 窒素酸化物; 直接分解; 原子価制御; 環境触媒; 薄膜

本年度は、(1)La_2CuO_4型ペロブスカイトのLaの部分を他元素で置換することによるNO直接分解活性の評価、及び(2)YBa_2Cu_3O_7型ペロブスカイト(YBC)によるNOの吸収特性及びNO分解活性の評価、の2点について研究を行なった。(1)については、触媒のLaをSrで交換した場合に最も高いNO分解活性が得られることを確認した。その中でも、特にLa_<1.5>Sr_<0.5>CuO_4がペロブスカイト触媒中で最も高い比活性を示した。また、触媒バルク中のCuの平均酸化数とNO直接分解反応活性は良い相関を示し、平均酸化数が2を越えると活性が急激に向上することが確認された。このことから、反応活性点はCu^<3+>に酸化されやすい触媒表面上の配位不飽和なCuで、このCuがCu^<2+> Cu^<3+>の酸化還元を起こすことにより反応が進行すること、さらに触媒バルク中のCu^<3+>が安定化されやすい触媒ほど表面にCu^<3+>が生成しやすいため、上記の酸化還元を起こしやすく、高い反応活性を示すことが明らかとなった。(2)については、YBCへのNO吸収条件を検討し、10日間水処理を施したのち、300℃、酸素存在下で吸収させると2mol-NO/mol-YBCと高い吸収を示すこと、また高い吸収能を発揮させるためには、水処理、比較的高い温度、適度な酸素ガスの共存が必要であることが明らかとなった。さらに、ゼオライト触媒であるCe-ZSM-5をYBCと混合することにより450℃程度の比較的低温でのNO分解活性が起こること、またCe-ZSM-5はNOの還元分解触媒として優れていることから触媒層をYBC+(Ce-ZSM-5)とCe-ZSM-5の2層にし、前者にNOを供給した後昇温して生成したガスを後者に還元ガス(プロピレン)とともに供給すると吸収NOを低温で高選択的にN_2に分解できることを明らかにした。

は this year, (1) type La_2CuO_4 ペ ロ ブ ス カ イ ト の La の part を he elements で す replacement る こ と に よ る active の review 価, and NO direct decomposition び type (2) YBa_2Cu_3O_7 ペ ロ ブ ス カ イ ト (YBC) に よ る NO の 収 absorption characteristics and び の review 価 NO decomposition activity, 2 point に の つ い て を line Youdaoplaceholder0. (1) に つ い て は, exchange of catalytic の La を Sr で し た occasions に も most high い NO decomposition activity が ら れ る こ と を confirm し た. In そ の で も, に La_ < 1.5 > Sr_ < 0.5 > CuO_4 が ペ ロ ブ ス カ イ で ト catalyst in the most high も い than active を shown し た. ま た, catalytic バ ル ク の in Cu の average number of acidification と NO direct decomposition reverse 応 activity good は い masato を し, the average number of acidification が 2 を more え る と active が nasty shock に upward す る こ と が confirm さ れ た. こ の こ と か ら, reverse 応 は Cu ^ < 3 + > に acidification さ れ や す い の coordination catalyst surface unsaturated な Cu で, こ の Cu が Cu ^ 2 + > < Cu ^ < 3 + > の acidification is also yuan を こ す こ と に よ り anti 応 が for す る こ と, さ ら に catalyst バ ル ク の in Cu ^ < 3 + > が stabilization さ れ や す い catalyst ほ ど surface に Cu ^ < 3 + > が generated し や す い た め, written の acidification is also yuan を こ し や す く, high い reverse 応 を shown す こ と が Ming ら か と な っ た. (2) に つ い て は, YBC へ の NO suction conditions 収 を beg し 検, 10 day water 処 を shi し た の ち, 300 ℃, the presence of acid element で suction 収 さ せ る と 2 mol - NO/mol - YBC と high suction 収 い を shown す こ と, ま た high い 収 absorption can を 発 swing さ せ る た め に は, high water 処 principle, comparison of い temperature, moderate な acid ガ ス の Coexistence が necessary である とが とが Ming ら となった となった. さ ら に, ゼ オ ラ イ ト catalyst で あ る Ce - ZSM - 5 を YBC と mixed す る こ と に よ り の well 450 ℃ low temperature で の since NO decomposition activity が こ る こ と, ま た Ce - ZSM - 5 は NO の also decomposition catalyst と し て optimal れ て い る こ と か ら catalyst layer を YBC + (Ce - ZSM - 5) と Ce - ZSM Layer 2-5 の に し, the former に NO を supply し た after warming し て generated し た ガ ス を latter に also yuan ガ ス (プ ロ ピ レ ン) と と も に supply す る と 収 NO を low temperature absorption で high sentaku に N_2 に decomposition で き る こ と を Ming ら か に し た.

项目成果

H.Yasuda: "Oxidation of Carbon Monoxide on LaMn_<1-X> CuxO_3 Porovskite-Type Mixed Oxides" Journal of the Chemical Society,Faraday Transaction.

H.Yasuda：“LaMn_<1-X> CuxO_3 Porovskite-Type Mixed Oxides 上的一氧化碳的氧化”化学会杂志，法拉第交易。

H.Yasuda: "Catalytic Decomposition of Nitrogen Monoxide over Valency-Controlled La_2CuO_4-Based Mixed Oxides" Bulletin of the Chemical Society of Japan. 66. 3492-3502 (1993)

H.Yasuda：“价态控制的 La_2CuO_4 基混合氧化物上一氧化氮的催化分解”日本化学会通报。