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分子間引力に支配された反応場としての超臨界流体中での化学反応の研究

超临界流体中分子间引力控制反应场的化学反应研究

基本信息

批准号：
61540323
负责人：
中原勝
金额：
$ 1.15万
依托单位：
Kyoto University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for General Scientific Research (C)
财政年份：
1986
资助国家：
日本
起止时间：
1986 至无数据
项目状态：
已结题

项目摘要

1.超臨界用光学セル内において、反応物を超臨界溶媒中に2〜3分で迅速に溶解、混合させ、光学的(吸収)に反応の速度定数、平衡定数を広い密度範囲で決定するためのシステムを開発した。この新しい装置を第27回高圧討論会(札幌)などの学会で発表し、関連分野の人々の注目を集めた。2.新しいシステムを利用して研究した反応系は、二酸化炭素中でのニトロソ化合物(2-methyl-2-nitrosoropane)の二量化反応である。この反応に対して、我々はこれまでに斥力支配の反応場でのデータを豊富に蓄積してきたが、今回初めて引力支配の反応場での情報を得ることに成功した。このことは今後様々なタイプの化学反応への応用が期待される超臨界流体中で反応の研究に明るい展望を切り開いたことを意味する。分子間引力に支配された反応場で求められた反応の体積変化と活性化体積は、斥力支配の条件下でこれまで知られていたものとは全く異なることがわかった。3.これまでに我々が築いてきた、化学反応の体積変化に対する分子論的アプローチを駆使して、従来の方法によって説明することの出来ない、新しいタイプのデータの解析を進めている。そして超臨界条件下での物質の反応性、反応の特異性、反応の選択性の増大に対する分子間引力の役割を明らかにしつつある。研究成果の一部は速報としてChemistry Letters誌に印刷中である。4.化合物の構造と反応性との相関を明らかにするために計画された、ラマンスペクトルの超臨界条件下での測定は上記の研究に集中したので、あまり進行していない。これは残された今後の重要課題であろう。

1. Supercritical fluid is rapidly dissolved, mixed and absorbed in 2 - 3 minutes in an optical medium, and the velocity and equilibrium of the reaction medium are determined. The 27th High-pressure Seminar on the New Device (Sapporo), the Society of Science and Technology, and the Focus on Related Fields 2. A new method for the determination of 2-methyl-2-nitrosoropane in carbon diacid was developed. The opposite direction is opposite, the opposite direction is opposite. The future development of chemical reactions in supercritical fluids is expected. Under the condition that the attractive force between molecules dominates the reaction field, the volume of the reaction is changed, the active volume is changed, and the repulsive force is changed. 3. The molecular theory of chemical reaction and volume transformation is discussed in detail. Under supercritical conditions, the increase in the reactivity, specificity and selectivity of substances is related to the separation of intermolecular gravity. A part of the research results is published in Chemistry Letters. 4. The correlation between structure and reactivity of compounds was studied under supercritical conditions. This is an important issue for the future.