有機炭素資源高度利用のための高選択的触媒反応の開発

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有機炭素資源を有効に利用するには省資源・省エネルギーの観点に立った高選択的触媒反応の開発が鍵となる. 本研究では新規な有機触媒反応を開発し, 将来の工業の新しい展開, あるいは体系化に対し基礎的情報を提供することを目的とする. 本年度は前年度の研究を展開し以下の成果を得た.新規触媒反応の開発研究では, 1)Wacker型触媒(PdCl_2-CuCl-O_2)を用いたオレフィンのアセタール化反応の機構を解明し, これに基づいてPd(II)触媒によるオレフィンのアルコキシ化反応を見い出した. 2)2-プロパノールおよびアルカンの液相脱水素反応の励起光照射の研究を行い光と熱のエネルギーを複合利用する新しい化学エネルギー変化プロセスを確立した. 3)Co-Ru混合金属触媒系が環状オレフィンのヒドロホルミル化反応に顕著な相乗的触媒効果を示すことを見い出した. 4)Pt錯体触媒によるヨウ化アルキルのカルボニル化反応およびホルミル化反応を開発した. 5)N1N′-2置換型配位子を持つNi錯体を用いると糖のエピメリ化反応が効率よく行なえることを明らかにした. 6)ラネーNi等の水素活性電極を用いたニトリルの電解還元法等新しい電極反応を開発した. 7)Pd触媒を用い糖類を不斉源とする光学活性プロスタグランジンおよびビタミンD3の合成研究に新たな進展が得られた. 8)アセチレン類のヒドロメタル化, カルボメタル化反応等により, アリルシラン類の立体選択的合成法等を開発した. 9)前周期遷移金属錯体NbCp-(diene)がイソプレンの2量化反応の触媒となることを見い出した. さらに, Ti触媒によるオレフィンの高選択的二量化反応の開発も行なった.触媒設計の研究では, 分子設計, 反応設計, 薬物設計等に不可欠な信頼度の高い三次元幾何構造, 蒸気圧, 熱力学データ等の基礎物性の推算・検索がSTERIC・EROIC・ENCODE等のシステムにより容易に行なえるようになった.