Semiklassische Beschreibung photoinduzierter Relaxationsprozesse in größeren molekularen Systemen

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Das vorliegende Projekt befaßt sich mit der gemischt quanten/klassischen Beschreibung photoinduzierter Elementarreaktionen in vielatomigen Molekülen, wobei insbesondere nichtadiabatische Phänomene betrachtet werden. Hauptgegenstand des Projektes ist, das in der letzten Förderungsperiode für diesen Zweck vorgeschlagene Mapping-Verfahren weiterzuentwickeln, welches die klassische Beschreibung von quantenmechanischen Zuständen durch eine Transformation (das "Mapping") von diskreten auf kontinuierliche Variable ermöglicht. Dabei soll das Problem einer allgemeinen quantenmechanischen Reaktionskoordinate gekoppelt an eine klassisch beschriebene Umgebung behandelt werden, wobei die Reaktionskoordinate in einer reudzierten Eigenbasis dargestellt wird. Ausgehend von einem semiklassisch exakten Ausdruck für die vibronische Autokorrelationsfunktion ist weiterhin geplant, praktikable semiklassische und quasiklassische Näherungen zur Beschreibung der vibronischen Phasenrelaxation abzuleiten und auszutesten. Schließlich soll der Mapping-Zugang auf die klassische Modellierung der zeit- und frequenzaufgelösten Spektroskopie von nichtadiabatischen Prozessen angewendet werden.