ゼオライト膜の作製とそれを用いた高効率ガス分離プロセスの開発

本年度は申請時の計画通り, 次の二課題について集中的に研究を遂行した.1.ゼオライト膜作成法の開発(1)多孔質ガラスの細孔内にゼオライトを形成する方法管状の多孔質バイコールガラス(PVG)を用い, 種々の条件下で合成実験を行ったが, PVGが溶解するだけで, 表面あるいは細孔内にゼオライトを合成することはできなかった.(2)ゼオライトの粒子間隙をガラスで充填する方法所定量のゼオライト粉末とガラス粉末を混合後, 円盤状に成型した. モルデナイト及びフェリエライトの加熱上限がそれぞれ650°C, 700°Cであることを確認した後, ガラスの軟化点付近で焼成を行い, ゼオライト膜を得た. 作製した膜のガス透過速度はH_2>N_2>O_2>isoC_4H_8となり, どのガスにおいても膜温度の上昇とともに, 透過速度は減少した. これは高分子膜系でのガス透過挙動, あるいはKundsen流れによる細孔内拡散では見られない現象であり, 今後の詳細な検討を必要とする. また, 申請のガスクロマトグラフ一式を購入し, 透過速度測定装置に直結したことにより, 複数のガスの膜透過割合の分析が可能となった.2.ゼオライトの分離特性の改良種々の構造を持つゼオライトの吸着能測定した結果, ハイシリカゼオライトの中ではモルデナイトが最も高い吸着能を示した. また, 各ゼオライトの酸素と窒素の吸着量比はゼオライト構造, Al含有量によらずほぼ一定であった. プロトン交換モルデナイトはN_2, O_2ともに吸着量が激減し, 特にN_2の吸着量の減少が大きいこと, Ca^<2+>やSr^<2+>の交換ではN_2吸着量は増加するが, O_2吸着量は減少することが明らかになった. 交換イオンの電気陰性度とN_2, O_2吸着特性の間に逆火山型の相関が認められた.

本年度は申請時の計画通り, 次の二課題について集中的に研究を遂行した.1.ゼオライト膜作成法の開発(1)多孔質ガラスの細孔内にゼオライトを形成する方法管状の多孔質バイコールガラス(PVG)を用い, 種々の条件下で合成実験を行ったが, PVGが溶解するだけで, 表面あるいは細孔内にゼオライトを合成することはできなかった.(2)ゼオライトの粒子間隙をガラスで充填する方法所定量のゼオライト粉末とガラス粉末を混合後, 円盤状に成型した. モルデナイト及びフェリエライトの加熱上限がそれぞれ650°C, 700°Cであることを確認した後, ガラスの軟化点付近で焼成を行い, ゼオライト膜を得た. 作製した膜のガス透過速度はH_2>N_2>O_2>isoC_4H_8となり, どのガスにおいても膜温度の上昇とともに, 透過速度は減少した. これは高分子膜系でのガス透過挙動, あるいはKundsen流れによる細孔内拡散では見られない現象であり, 今後の詳細な検討を必要とする. また, 申請のガスクロマトグラフ一式を購入し, 透過速度測定装置に直結したことにより, 複数のガスの膜透過割合の分析が可能となった.2.ゼオライトの分離特性の改良種々の構造を持つゼオライトの吸着能測定した結果, ハイシリカゼオライトの中ではモルデナイトが最も高い吸着能を示した. また, 各ゼオライトの酸素と窒素の吸着量比はゼオライト構造, Al含有量によらずほぼ一定であった. プロトン交換モルデナイトはN_2, O_2ともに吸着量が激減し, 特にN_2の吸着量の減少が大きいこと, Ca^<2+>やSr^<2+>の交換ではN_2吸着量は増加するが, O_2吸着量は減少することが明らかになった. 交換イオンの電気陰性度とN_2, O_2吸着特性の間に逆火山型の相関が認められた.