2-10nmの均一細孔を有するメソ多孔体の合成と触媒への応用

2-10 nm均匀孔介孔材料的合成及其在催化剂中的应用

基本信息

批准号：
08650918
负责人：
岩本正和
金额：
$ 1.41万
依托单位：
Hokkaido University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Scientific Research (C)
财政年份：
1996
资助国家：
日本
起止时间：
1996 至无数据
项目状态：
已结题

项目摘要

本研究では,(1)メソ多孔体の最適合成条件の探索,(2)金属イオンのメソ多孔体への担持方法の開発,(3)メソ多孔体へ担持した金属の物性評価,(4)金属イオン担持メソ多孔体の触媒反応への応用について検討を行った.(1)では,メソ多孔体合成原料(コロイダルシリカ,テンプレート分子,水酸化ナトリウム,水)の組成比,原料混合時のpHと温度,水熱合成時の温度と時間などについて詳細に検討した.その結果,アモルファスシリカから構成され比表面積1000m^2g^4以上,平均細孔径2.2nmのハニカム構造を持つ,規則性メソ多孔体を再現性良く合成するに至った.(2)については汎用性を有する新規な方法の開発を目的として,メソ多孔体合成時に用いたテンプレートイオンと金属イオンとの交換を水溶液中で試みた.種々の水溶性金属塩に対して本法を適用した結果,1,2族を除く第4周期金属イオンなどが担持可能で,その担持量は水溶液濃度によって制御できることを明らかにした.(3)では上記(2)で調整した種々の金属イオン担持メソ多孔体について透過型電子顕微鏡,電子スピン共鳴法などを用いて金属の担持状態を検討した.その結果,凝集して孔径以上の粒子を形成するもの(例えばCu)から,高分散で担持されているもの(例えばMn)まで金属種によって集散の度合いは異なっていることが示された.(4)ではトランススチルベンのエポキシ化反応への応用を図った.酸化剤,溶媒,反応温度を検討した結果,酸化剤としてt-プチルハイドロペルオキシドを用い,アセトニトリル-ジメチルホルムアミド混合溶媒中で反応を行うと,特にMn担持メソ多孔体を触媒とした時,93%の高収率で目的のトランススチルベンオキシドが得られることを見いだした.

在这项研究中，我们研究了（1）搜索介孔身体的最佳合成条件，（2）开发一种用于支持中孔体的金属离子的方法，（3）评估介孔体支持金属的物理性能，以及（4）在介孔身体催化反应上的应用。（1）检查了介孔物体合成原材料的组成比（胶体二氧化硅，模板分子，氢氧化钠，水），在原材料混合过程中的pH和温度，水热合成期间的温度和时间等。详细检查了结果。结果，我们已经实现了由无定形二氧化硅制成的常规介孔物体可重复的合成，其特定表面积为1000 m^2g^4或更多，平均孔径为2.2nm。为了开发具有多功能性的新方法，我们试图在水溶液中交换模板离子和金属离子。该方法应用于各种水溶性金属盐，据揭示了可以支撑2组的第四个周期金属离子，并且可以通过水溶液的浓度来控制其支撑量。（3）使用透射电子显微镜和电子自旋共振方法检查了在上面（2）中调整的各种金属离子支撑的介孔物体的金属支撑状态。结果，从聚集的人到形成具有毛孔大小或更大（例如Cu）的颗粒到受高色散支持的颗粒（例如MN），它们可用于测量金属。凝结程度不同。（4）用于应用反苯甲油环氧反应。 After examining the oxidizing agent, solvent, and reaction temperature, we found that when t-petitle hydroperoxide was used as the oxidizing agent and the reaction was carried out in a mixed solvent of acetonitrile-dimethylformamide, the desired trans-stilbene oxide was obtained with a high yield of 93%, especially when Mn supported mesoporous bodies were used as the catalyst.