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規則性ナノ空間の特性を活かした新しい触媒反応系の開拓

开发利用规则纳米空间特性的新催化反应系统

基本信息

批准号：
14205114
负责人：
岩本正和
金额：
$ 31.28万
依托单位：
Tokyo Institute of Technology
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Scientific Research (A)
财政年份：
2002
资助国家：
日本
起止时间：
2002 至 2005
项目状态：
已结题

项目摘要

本年度の研究において以下の点を明らかにした。(1)壁構造の有機無機複合化による新しい機能材料の創製(岩本):昨年度、ジルコニウムカチオン-硫酸根-有機ミセル相から成るメゾ構造体を合成し、この化合物中の硫酸根と水中の砒酸イオンがイオン交換を報告した。本年度は、中心金属イオンとして酸化チタンを用いると、セレン酸イオンに対する交換容量、交換速度、交換平衡定数が既存の除去剤の性能を大きく凌駕することを見出した。この物質は砒酸イオン、クロム酸イオン等の除去にも使うことができた。(2)規則性ナノ空間物質の特異な酸触媒特性の究明(石谷):シリカ系ナノ多孔体の特異な酸触媒特性の解明を検討している。本年はFriedel-Craftsアルキル化反応について検討した。本反応はアルコールをアルキル化剤とした場合に効率よく進行したが、副生成物である分枝状アルキル化体が時間とともにさらに反応消失する欠点があった。そこで、この逐次反応を抑制するため塩基性化合物を添加したところ、ニトロベンゼンの添加によって経時変化を防ぐことが可能になった。さらに、強力なエチルアミンの添加量依存性からシリカナノ多孔体上の酸点の数を決定することに成功した。(3)金属イオン担持ナノ多孔体の触媒特性の解明(山本):昨年、ニッケルイオン担持M41(Ni-M41)を触媒とするとエチレンを高選択的にプロピレンに転換できる事を見出した。この反応についてさらに詳細な検討を行った。まず、ニッケル担持量依存性、接触時間依存性、エチレン分圧依存性、他のオレフィンの反応等を検討し、反応機構を提案した。さらに触媒調製法についても検討し、触媒の焼成温度が400-450℃ではミセル炭素が残存するため活性が低く、600℃を越えるとNiの担持状態が変化し活性が低下することを見出した。結局、500-550℃焼成が最適で、活性劣化も起こらなかった。(4)メゾ多孔体の有機修飾による高機能光材料の調製(田中):シリカ系メゾ多孔体内でのジアリールエテン(DE)の光応答を検討している。シリカ細孔壁をフェニル基、メチル基等で修飾しても量子収率は変化しなかったので、DEの光異性化効率は細孔壁の有機構造に依存しないことを結論した。有機化合物の担持法を検討している中で、固相有機化合物が細孔内へ自発的に拡散する現象を見出した。ポリスチレン等の高分子も拡散したのでさらに詳細を究明中である。

This year's research is based on the following points. (1) Creation of new functional materials with organic-inorganic composite wall structure (Iwamoto): Last year, ジルコニウムカチオン-sulfate- We report on the synthesis of organic compounds and the exchange of sulfate and arsenic acid in water. This year, the center metal acidified acidic acidic acidic acidic acidic acidic acidic acidic acidic acidic acidic acidic acid was exchanged for exchange. Capacity, switching speed, and switching balance are fixed and the existing performance is superior to the existing ones. The removal of substances such as arsenic acid acetate and rutamine acid acetate can be done easily. (2) Research on the specific acid catalytic properties of regular nanospace materials (Ishitani): Research on the specific acid catalytic properties of シリカ-based porous materials. This year, the Friedel-Crafts アルキル change will be reversed. The main reaction is the efficiency of the occasion and the secondary generation. The object is branched and the アルキル incarnation is in time and the time is とともにさらににににさらに不了する owed point があった.そこで, この successive reaction inhibition するため桩 Basic compound を addition したところ, ニトロベンゼンのadd によって経时変化を Prevention ぐことがpossibleになった. The dependence of the added amount of strong acidic acid and strong acidic acid on the porous body determines the success of the acidic acid. (3) Metallic material supports the explanation of the catalytic properties of the porous body (Yamamoto): Last year, the metal material supported the M41 (Ni-M41) をcatalyst とするとエチレンを高选択's にプロピレンに転change できる事を见出した.この狠濜についてさらにDetailsな検问を行った.まず, ニッケル support quantity dependence, contact time dependence, エチレン pressure dependence, other のオレフィンのanti-応, etc. を検朜し, 応organism proposal した.さらにcatalyst preparation method についても検askし, catalyst simmering temperature が400-450℃ ではミセルcarbon が remains すThe activity of the るため is low, and the 600℃ を高えるとNiのholding state is changed and the activity is low, and the activity is low. In the end, it is optimal to bake at 500-550℃, and the activity will deteriorate accordingly. (4) Preparation of organically modified porous materials and high-performance optical materials (Tanaka): Seiko It is a メゾ porous body でのジアリールエテン (DE) の光応 Answer を検To している. The quantum yield of シリカpore wall をフェニル group, メチル group, etc. is modified and the quantum yield is changed.たので、DE's light anisotropy efficiency depends on the organic structure of the pore wall and the result is a conclusion. The method of holding organic compounds is not easy to detect, and the phenomenon of self-dispersion of solid-phase organic compounds in the pores is not obvious.ポリスチレンの高moleculesも拡sanしたのでさらにDetailed research on Mingchu である.