フェムト秒レ-ザ-パルスによる光化学反応の理論的研究(核運動波束の時間発展の計算)

飞秒激光脉冲光化学反应的理论研究（核运动波包时间演化计算）

• 批准号: 01540357
• 负责人: 河野 裕彦
• 金额: --
• 依托单位: Yamagata University
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for General Scientific Research (C)
• 财政年份: 1989
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 1989 至 1990
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/grant/KAKENHI-PROJECT-01540357/
• 关键词: フェムト秒レ-ザ-パルス; 遷移状態スペクトル; 時間・エネルギ-分解発光スペクトル; 共鳴蛍光と共鳴ラマン; 波束の時間発展; 量子モンテカルロ法; 励起状態; 非断熱遷移

1.フェムト秒レ-ザ-パルスがどの様に励起ポテンシャル上を運動する波束を生み出すか、また、その運動がどうスペクトルに反映するかを明らかにした。生成波束は入射光に断熱的に追従する部分とパルスのエネルギ-広がりによる共鳴効果を表わす部分(入射パルスが切れた後も残る波束はこの項に起因する)に分けられる。前者は時間・エネルギ-分解スペクトルにおける共鳴ラマン成分を、後者は共鳴蛍光成分を与える。スト-クスシフトの大きな分子では(例えば、沃素分子)、スペクトルのエネルギ-と波束の位置を対応させることができ、波束の時間発展の推定が実験的にも可能であることを示した。振動の自由度が2まで取り扱えるいろいろな分子について、波束運動及びスペクトルの計算を継続中である。これらは断熱ポテンシャル及び非断熱相互作用の形や大きさにきわめて敏感であり、反応の機構を確定するには実験との精密な比較を行う必要がある。2.溶媒中や多くの振動自由度のある多原子分子では、波束の崩壊も速く、短時間のダイナミクスを問題にするだけで済む。従って、精度は落ちるが多自由度の問題に向くモンテカルロ法の適用が考えられる。筆者らは、人為的温度因子を導入して、波束の運動をモンテカルロシミュレ-ションに都合の良いように局在させることを提案した。求めるべき波束運動と人為的温度因子がある場合のそれとは簡単な関係式で結びつけられていて、両者の間の変換は容易である。この方面の研究を更に進めることは、分子と溶媒の相互作用のダイナミクスの解明に不可決であり、方法の改良はもちろんス-パ-コンピュ-タ-上でのプログラムのベフトル化などにも取り組んで行きたい。

1. In a short period of time, the signal is activated. The signal beam on the device is generated. The signal is reflected in the message message. The tracking part of the beam "incident light" cut-off is divided into two parts. The former uses time to analyze the components, and the latter to analyze the components and components. It is possible to show that the location of the beam is sensitive to the number of molecules (e.g., Wasu molecules), the location of the beam, the presumption of the beam, and the time of the beam. it is possible to show that it is possible to display the signal of the presumptive filter. The two degrees of freedom of vibration can be used to calculate the number of signals in the calculation of molecular, beam and beam signals. It is necessary to determine the accuracy of the system and the interaction between the system and the interaction. the system is sensitive, and the anti-mechanism makes sure that the precision is higher than that necessary. two。 The degree of freedom of vibration in the solvent is measured by means of polyatomic and molecular vibration, beam collapse speed, and short-time heating. The accuracy and accuracy of the multi-degree-of-freedom problem is different from that of the multi-degree of freedom problem. The operator, the man-made temperature factor, and the beam are all in line with each other in the proposed proposal. The purpose of this paper is to calculate the artificial temperature factor of the beam. the results show that it is easy to change the temperature between customers. In the field of research, we have made further progress in the study of molecular solvent interaction, molecular solvent interaction, molecular

项目成果

H.Kono: "A theoretical study of origins of resonance Raman and resonance fluorescence using a split-up of the emission correlation function" Advances in Chemical Physics.

H.Kono：“使用发射相关函数的分裂对共振拉曼和共振荧光起源的理论研究”化学物理进展。

H.Kono: "Theory of resonance secondary emission in femtosecond laser excitation:On the connection with wave pocket dynamics" Journal of Chemical Physics. 91. 5960-5973 (1989)

H.Kono：“飞秒激光激发中的共振二次发射理论：与波袋动力学的联系”化学物理杂志。

河野裕彦: "緩和と吸収・発光のダイナミクス" 分光研究. (1990)

Hirohiko Kono：“弛豫和吸收/发射动力学”光谱研究（1990）。