周波数領域スペクトルのフ-リェ変換による励起分子の動的分光法の開発

使用频域光谱的傅立叶变换开发激发分子的动态光谱

• 批准号: 01540395
• 负责人: 土屋 荘次
• 金额: $ 1.09万
• 依托单位: The University of Tokyo
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for General Scientific Research (C)
• 财政年份: 1989
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 1989 至 无数据
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/grant/KAKENHI-PROJECT-01540395/
• 关键词: 高振動励起分子; 基準振動; 蛍光スペクトル

本研究の目的は、励起分子の動的過程を周波数領域スペクトルを基礎にして追究することにある。よく定義された励起初期状態を準備し、終状態の周波数領域スペクトルよりその時間発展を探ぐるものである。上記目標に沿い、励起準位が相互にどのような相関を持つかを検討することを目指して分子を特定の回転振電準位へ励起し、そこから発する蛍光スペクトルを測定した。このスペクトル構造は、励起準位の振動固有関数を電子基底状態の振動固有関数に射影したものとなっている。本研究では、蛍光スペクトルに見られる電子基底状態の振動準位が基準振動によって帰属し得るかどうかを先ず検討し、次に、そのフ-リェ変換をとることによって時間領域のスペクトルによってその帰属を検討する方法をとった。第一の研究例は、SO_2である。SO_2を電子励起C^〜状態の8つの振動準位を選択し、電子基底状態の4300〜21600cm^<-1>のエネルギ-範囲にある484個の振動準位が1388個のスペクトル線の測定から固定された。これらの振動準位は、SO_2の3つの基準振動の非調和展開はよく説明される。つまり、SO_2はSO結合の解離エネルギ-の約1/2のエネルギ-であってもその振動運動は基本的に準周期的である。ただし、誘導放出励起分光法による高分解能で準位構造を見ると基準振動に対する攝動構造が確認された。しかし、そのフ-リェ解析に耐え得る広範囲のスペクトル測定には至っていない。第二の研究例は、アセチレンで、上記と同様の蛍光分光法によって、基底電子状態の5700-23400cm^<-1>のエネルギ-範囲の117個の振動準位を同定した。これらの準位は、3つの基準振動ν_2,ν_4,ν_5の非調和展開で説明できる。しかし、高分解分光によれば、各準位は10-40の準位に分裂しており、時間発展に相関がみられる。

The purpose of this study is to とにある, to stimulate the process of molecular motion, to を the field of frequency, スペ, <s:1>, ト, を fundamentals, に, て, and to investigate する, とにある, and とにある. よ く definition さ れ た wound up in the early state を preparation し, eventually の cycle for field ス ペ ク ト ル よ り そ の time 発 exhibition を agent ぐ る も の で あ る. Written goals に along い, wound up quasi が mutual に ど の よ う な phase masato を hold つ か を beg す 検 る こ と を refers し て molecular を の back to specific planning struck out electric quasi へ excitation し, そ こ か ら 発 す る 蛍 light ス ペ ク ト ル を determination し た. こ の ス ペ ク ト は ル structure, wound up quasi の vibration inherent masato number を electronic basal state の vibration inherent masato に projective し た も の と な っ て い る. This study で は 蛍 light ス ペ ク ト ル に see ら れ る electronic state of basal の vibration must a が benchmark に よ っ て 帰 genus し have る か ど う か を ず first beg し 検, times に, そ の フ - リ ェ variations in を と る こ と に よ っ て time domain の ス ペ ク ト ル に よ っ て そ の 帰 genus を beg す 検 る method を と っ た. The first <s:1> study examples are である and SO_2である. SO_2 を electronic wound up state C ^ ~ 8 つ の の vibration must a を sentaku し, electronic state of basal の 4300 ~ 21600 cm ^ < 1 > の エ ネ ル ギ - van 囲 に あ る 484 の vibration must a が 1388 の ス ペ ク ト ル line の determination か ら fixed さ れ た. Youdaoplaceholder2 れら <s:1> non-harmonic expansion of <s:1> vibration level, SO_2 <s:1> 3 <e:1> <s:1> reference vibration <e:1> よく よく explanation される. つ ま り, SO_2 は SO combining の dissociation エ ネ ル ギ - の about 1/2 の エ ネ ル ギ - で あ っ て も そ の vibration motion は basic に quasi-periodic で あ る. た だ し, inducing released excitation spectrometry に よ る high decomposition can で must see a tectonic を る と benchmark vibration に す seaborne る perturbation structure が confirm さ れ た. し か し, そ の フ - リ ェ parsing に え resistant to る hiroo van 囲 の ス ペ ク ト ル determination に は to っ て い な い. Second の research example は, ア セ チ レ ン で, written と with others の 蛍 light spectrometry に よ っ て, basal の electronic state 5700-23400 cm ^ < 1 > の エ ネ ル ギ - van 囲 の 117 の vibration must a を be し た. The <s:1> れら <s:1> quasi-level, 3 <s:1> reference vibration ν_2,ν_4,ν_5 <s:1> non-harmonic expansion で indicates で る る. The <s:1> に, high resolution spectrophotometric によれば, <s:1> 10-40 of each quinolevel に splitting てお, time development に is related to がみられる.

项目成果

K.Yamanouchi: "Vibrational level structure of highly excited SO_2 in the electronic ground state.II.Vibrational assignment by dispersed fluorescence and stimulated emission pumping spectroscopy" J.Chem.Phys.92. (1990)

K.Yamanouchi：“电子基态高激发SO_2的振动能级结构。II.通过分散荧光和受激发射泵浦光谱进行振动分配”J.Chem.Phys.92。