炭化ホウ素のCVD合成と熱電半導体物性

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我々は熱CVD法を用い、ガス流量,基板温度等の条件を制御することにより、ボロンカ-バイドの単相を得ることに成功した。さらに条件を細かく制御することによって組成や構造の異なる試料を合成する方法もほぼ確立させることができた。そこで、種々の条件を変化させて試料を合成し、組成及び結晶構造に関するキャラクタリゼ-ションを行うとともに、電気伝導度およびゼ-ベック係数の温度依存性を測定した。組成と結晶構造(格子定数)についてはB_<13>C_2なる組成を境にして、この組成よりボロンの量が少ない領域と、ボロンの量が多い領域で組成と格子定数が異なる相関をもつという現象を見出した。電気伝導度の温度依存性については、種々の組成に対して実験を行ったが、どの試料も高温で高い値を示す半導体的な挙動が見られた。ただし導電率の値自体は金属に匹敵する値が得られている。またB_<13>C_2付近の組成の試料が最も高い値を示すことがわかった。導電率と絶対温度との積を温度の逆数に対しプロットするとどの試料も直線となり、このことからボロンカ-バイドの導電機構としてはホッピング伝導が支配的であるという結論が得られた。ゼ-ベック係数の温度依存性では、どの試料も正の値を持つことから、P型半導体であることがわかった。またボロンリッチな組成になるほど、また高温になるほど高い値を示すことがわかった。この両デ-タから電力因子を計算すると、B_<13>C_2付近の組成の試料が高い値をもつことがわかり、熱電変換材料として優れていることがわかった。今後、熱伝導率を測定して性能指数を算出する予定である。また我々は、結晶中の積層欠陥がゼ-ベック係数の値に影響を及ぼすことを示唆する結果を得ており、今後は、積層欠陥と熱電半導体物性の相関を探る予定である。最終的には、積層欠陥を制御し、熱電交換材料としての最適化を図る方針である。