シリカモルイヤ-の酸性質とその触媒活性

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CVD(化学蒸着)法によってテトラメトキシシラン、Si(OCH_3)_4を担体Al_2O_3,TiO_2,ZrO_2上に蒸着し、加水分解処理および酸素焼成によって、シリカのオ-バ-レイヤ-を酸化物上に調製した。キャラクタリゼ-ションとテスト反応の結果以下の事実を得た。(1)シラン化合物は担体の酸化物と優先的に反応蒸着し、モノレイヤ-を構成し、90%以上の酸化物表面を覆う。さらに、蒸着すると、シリカの第二層が成長する。(2)シリカモノレイヤ-は弱いBronsted酸をもつことがわかった。その強度は弱く、ブテンの異性化や二級および三級アルコ-ルの脱水反応に有効である。(3)得られた酸の強さはAl_2O_3>TiO_2>ZrO_2の順であった。(4)このような特徴をもつ酸点はーMーOーSiーOHのような構造をもつものと推測した。金属カチオンM、Siの電子的特性の差によって酸性質が発現するのであろう。(5)通常の調製法によって得られるシリカアルミナ触媒に見られる炭化水素を分解する強い酸点は存在しないことがわかった。この研究結果から類推すると、シリカアルミナ触媒は幅の広い強度分布をもち、強い酸点はシリカ中にアルミナが置換固溶して生成するものであろう。