In situ-Untersuchungen zum Einfluß der Struktur und der Umgebung von Ti-Spezies im Gerüst zeolithischer Materialien auf die katalytische Aktivität in Oxidationsreaktionen

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Zeolithe mit MFI- und BEA-Struktur, die Titanatome auf Gerüstplätzen enthalten, werden durch Cogelsynthese mit hoher Qualität hergestellt. Zur Erarbeitung von Kriterien, welche die katalytische Aktivität der Proben bestimmen können, werden Zeolithe verschiedener Kristallitgröße mit Titan auf Gerüstpositionen oder Titanoxid-Clustern in den Poren synthetisiert und mehrere Methoden zur Entfernung der Templatmoleküle angewendet. Als Testreaktionen werden Hydroxylierung von sterisch anspruchsvollen Phenolderivaten und die Epoxidierung von Alkoholen untersucht. Die Abhängigkeit der katalytischen Eigenschaften von Änderungen der Koordinationsspähre des Titans wird klassifiziert. Dazu liefern in situ-Untersuchungen notwendige Rückschlüsse auf Veränderungen im Gerüst, die während der Entfernung der Templatmoleküle, der Adsorption von Lösungsmittelmolekülen bzw. von Eduktmolekülen auftreten. Als in situ-Meßmethoden werden Röntgendiffraktometrie, Festkörper-UV/VIS-, Drift- und Raman-Spektroskopie in Kombination eingesetzt. Eine weitere Charakterisierung der Proben erfolgt durch Röntgenabsorptions-, Röntgenphotoelektronen- sowie Festkörper-NMR-Spektroskopie. Somit liefern Zusammenhänge zwischen Syntheseparametern, spektroskopischen Daten und katalytischen Eigenschaften Hinweise zur Optimierung des Katalysators.