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担持貴金属触媒前駆体における担体表面と貴金属イオンの結合状態に関する研究

负载型贵金属催化剂前驱体中载体表面与贵金属离子键合状态的研究

基本信息

批准号：
03650654
负责人：
正井満夫
金额：
$ 1.22万
依托单位：
Kobe University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for General Scientific Research (C)
财政年份：
1991
资助国家：
日本
起止时间：
1991 至无数据
项目状态：
已结题

项目摘要

測定対象としてRhーSn/SiO_2合金触媒,Pt/MgOーSiO_2およびCu/ZSM5触媒の3種類の触媒系を取り上げた。1)RhーSn/SiO_2触媒本触媒では、担体上での合金の生成および存在状態が触媒性能を決定する。特にSnの酸化状態は、合金化の重要な因子である。SiO_2上でのRhおよびSnの電子状態および担持状態をXPSおよびXRDで検討した。XPSより、Rhは金属状態(Rh°)を保っていた。Snは、Rhが存在せず単独でSiO_2上に存在するときは、Snはほとんどが+4価の酸化状態にあり773Kの水素還元処理では十分には還元されない。しかし、Rhと共存することでSnはより低原子価の0あるいは+2価に還元されることがわかった。XRDより、この還元されたSnがRhと一部合金化していることが示唆された。2)Pt/MgOーSiO_2SiO_2担体は、中性であり担持された金属粒子の性質をそのまま反映し易い。しかし、担体との相互作用が弱いため粒子を微粒子の状態で保持することが困難であり、高分散SiO_2担持金属触媒を合成することには大きな困難が伴う。ここではSiO_2にMgOを添加しPtの高分散化を行った。この高分散化の原因を触媒に吸着したピリジンの赤外線吸収スペクトルを用いて調べた。SiO_2にMgOを添加することにより弱いルイス酸点が生成したことがわかった。このルイス酸点が調製段階でのPtCl_6^<2ー>陰イオンを高分散固定化する吸着点となっていることがわかった。3)Cu/ZSM5触媒本触媒は、ZSM5中のCuイオンの位置,その酸化状態によって酸化反応の性能が大きく左右される。そこでここでは、紫外・可視吸収スペクトルからその存在状態について検討した。これによりZSN51のCuイオンは、1種類ではなく少なくとも2種類存在し、1つは、低温での排気処理により+1価に容易に還元されるもの、もう1つは、苛酷な条件下においても安定に+2価を維持するものであることがわかった。

Three kinds of catalyst systems including Rh-Sn/SiO_2 alloy catalyst,Pt/MgO-SiO_2 catalyst and Cu/ZSM-5 catalyst were selected for determination. 1)Rh Sn/SiO_2 catalyst is the catalyst that determines the performance of the catalyst by the formation and existence of the alloy on the support. Special Sn acidification, alloying and important factors. The electronic state and support state of Rh and Sn on SiO_2 were investigated by XPS and XRD. XPS, Rh and metal state (Rh°) are preserved. Sn and Rh exist independently on SiO_2. Sn and Rh exist independently on SiO_2. For example, if you want to change your mind, you can change your mind. XRD, elemental Sn and Rh are both partially alloyed. 2)Pt/MgO-SiO_2SiO_2 supports are neutral and neutral, and the properties of Pt/MgO-SiO_2SiO_2 support metal particles are easy to reflect. The interaction between SiO_2 and SiO_2 is weak, and the state of SiO_2 particles is difficult to maintain. SiO_2 and MgO are added to Pt to achieve high dispersion. The reason for this high dispersion is that the absorption of infrared light is modulated by the use of infrared light. SiO_2 is added to the solution. PtCl_6 ^<2 ^> PtCl_6^<2 ^<2 ^> PtCl_6^<3 ^<2 ^> PtCl_6^<2 ^<2 ^> PtCl_6 ^<3 ^<2 ^> PtCl_6^<2 ^<3 ^<2 ^> PtCl_6 ^<2 ^<2 ^> PtCl_6 ^<3 ^<2 ^> PtCl_6 ^<3 ^<2 ^> PtCl 3)Cu/ZSM5 catalyst is different from ZSM5 in Cu position, and its acidified state and acidified reaction performance are about 50%. In the presence of UV, UV and visible absorption, the detection is performed. ZSN51: Cu, 1: Cu, 2: Cu, 1: Cu, 1: Cu, 2: Cu, 1: Cu, 1: Cu