アルカリリン酸塩融体内における網目構造形成過程に関する中性子非弾性散乱による研究

非弹性中子散射研究碱性磷酸盐熔体网络结构形成过程

• 批准号: 05750651
• 负责人: 加美山 隆
• 金额: $ 0.58万
• 依托单位: Hokkaido University
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for Encouragement of Young Scientists (A)
• 财政年份: 1993
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 1993 至 无数据
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/grant/KAKENHI-PROJECT-05750651/
• 关键词: 無機ガラス; ガラス転移; 中性子散乱

本研究は、中性子準弾性散乱によりアルカリリン酸塩融体内のPO_4四面体の揺動運動を測定することでPO_4ネットワークの形成過程を調べることを目的としたものである。試料としてはNa_2OとP_2O_5の1:1の混合系を用いた。理想的にはこの混合比でリン酸塩ガラスはそのネットワークが分岐点を有しない1本のPO_4重合体からなるはずであり、溶融〜ガラス状態の変化においてどのような大きさのPO_4重合体からネットワークが形成されていくのか興味深い。試料はリン酸二水素アンモニウム(NH_4H_2PO_4)と炭酸ナトリウム(Na_2CO_3)の混合物を真空中で溶融・分解させて作成した。この試料は300℃以下でも固化せず非常に安定して過冷却する。作成試料は粉末にして、中性子非弾性散乱用円筒型石英セルに真空封入した。中性子散乱の測定には高エネルギー物理学研究所・ブ-スター利用施設中性子散乱実験室に設置されているLAM-40型中性子準弾性散乱分光器を使用した。この装置はエネルギー移行omega=-4〜10meV、弾性散乱位置において分解能が200mueVで運動量移行O=0.2〜2.5A^<-1>の範囲の動的構造因子S(O,omega)を測定することができる。試料の取り付けでは抵抗線加熱型真空炉内でアダプターを介して石英セルを支え、それにより試料の昇温を行った。実験の測定では真空炉の能力及びマシンタイムの都合上、融点上の600℃、過冷状態の400℃、ガラス状態り室温の3点のみで行い、さらに各温度に保持した石英セルのバックグランドと標準試料のバナジウムの測定も行った。測定データの処理は東北大学大型計算機センターで稼動中のプログラムを用いてバックグランド、カウンター効率、吸収、エネルギー窓幅等の補正を行い、試料の動的構造因子S(O,omega)を得た。その結果では、過冷状態と600℃の動的構造因子S(O,omega)のスペクトルの概形はガラス状態のそれとほぼ変わらず裾に分子内揺動運動モードを表す幅広い準弾性散乱スペクトルが見られない。このことはNa_2O-P_2O_5のリン酸塩ガラスでは融点より高い温度においてもPO_4四面体を骨格としたネットワークがほぼ完全に形成されていることを示している。一方、スペクトルの高さはガラス状態に向け温度が下がるほど高くなるという変化を示し、このガラスの融体はネットワーク鎖の揺動運動による流動性で特徴づけられているものと考えられる。

This study is aimed at determining the kinetic motion of PO_4 tetrahedra in polymer melts. A mixed system of Na_2O and P_2O_5 (1:1) was used in the sample. The ideal mixture ratio of PO_4 and PO_4 is different from each other. The mixture ratio of PO_4 and PO_4 is different. The sample was prepared by melting and decomposing the mixture of NH_4H_2PO_4 and Na_2CO_3 in vacuum. The sample is very stable when cured below 300℃ and cooled. The sample was vacuum sealed with cylindrical quartz for powder and neutral dispersion. The neutral electron quasi-dispersive spectrometer LAM-40 is used in the neutral electron dispersive measurement room of the Institute of Physics. The device has a motion displacement omega=-4 10meV, a property dispersion position, a decomposition energy of 200mueV, a motion displacement O=0.2 ~ 2.5A^<-1>, and a range motion construction factor S(O,omega). The sample is collected and heated in a resistance-line heating vacuum furnace. The measurement of the capacity of the vacuum furnace and the measurement of the temperature of the quartz standard sample are carried out at 600℃ above the melting point, at 400℃ above the melting point, at 3 o'clock above the room temperature, and at 3 o'clock above the room temperature. The processing of measurement data includes the correction of sample size, sample efficiency, absorption, and sample amplitude in the process of computer operation, and the structure factor S(O,omega) of sample operation. As a result, the structural factor S(O,omega) of the subcooled state and the motion at 600℃ can be seen in the model state. In this paper, we discuss the formation of Na_2O-P_2O_5 tetrahedra at high temperatures. In one direction, the temperature of the melt changes from high to low, and the fluidity of the melt changes from high to low, and the fluidity of the melt changes from high to low.