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アゾベンゼンの酸化還元サイクルを利用するタンデム式光触媒システムの開発

利用偶氮苯氧化还原循环开发串联光催化系统

基本信息

批准号：
06750849
负责人：
米村弘明
金额：
$ 0.58万
依托单位：
Kyushu University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Encouragement of Young Scientists (A)
财政年份：
1994
资助国家：
日本
起止时间：
1994 至无数据
项目状态：
已结题

项目摘要

光合成はシラコイド膜中の光化学系Iと光化学系IIを連結させたタンデム方式で反応に必要な酸化還元力を生み出している。この2つ系の反応はキノンを電子プールとした電子伝達系を介して連携している。そこで、人工的にタンデム方式の光反応を構築すべく、キノンの代わりにアゾベンゼンを用いた化学的二光子励起の研究を検討した。まず、光化学系IIの構成を行った。水溶性ポルフィリン錯体を光増感剤、双性イオン型ビオローゲンをメディエーター、トリエタノールアミンを犠牲的電子供与体として、これらを水相に溶解させ、2分子膜に担持した両親媒性アゾ化合物の光還元反応を行った。ポルフィリン光励起による定常光照射(>520nm)を行うと、アゾベンゼンの吸収に対応する300〜400nmの吸収が減少した。これに対して、ビオローゲンを添加しない系では上記の吸収の減少は観測されなかった。これらの結果より、双性ビオローゲンがメディエーターとして働き、膜界面を介しての電子移動反応が起こり、2分子膜に担持されたアゾ化合物がヒドラゾ体に変化したと考えられる。光増感剤として、ルテニウム錯体を用いた場合においても同様な結果が得られた。次に、NMRスペクトルによってアゾベンゼンからヒドラゾベンゼンへの光還元反応を確かめた。化学的還元によって得られたヒドラゾベンゼンの芳香環プロトンと上記の様に光還元によって得られた芳香環プロトンが一致した。従って、メディエーターを用いることで、2分子膜に担持したアゾベンゼンに2プロトンと2電子を貯めることが可能な電子プールを構成することができた。また、光化学系Iの構成として、ヒドラゾベンゼンによるルテニウム錯体の光酸化反応を行った。ヒドラゾベンゼンによるルテニウムの蛍光消光が観測され、光酸化反応が確かめられた。以上の結果により、アゾベンゼンを電子プールとしたタンデム式光触媒の可能性が示された。

Photosynthesis: Photochemical system I and Photochemical system II in the film are linked to each other in the form of a reaction system, and the necessary acidification and reduction forces are generated. The two systems are electrically connected. A study on the optical reflection of light in the form of artificial light and light in the form of chemical two-photon excitation The composition of the photochemical system II was studied. Water-soluble photosensitizers, amphoteric photosensitizers, chiral photosensitizers, electron donors, aqueous phase dissolvers, molecular film supporters, and photoreducers of amphiphilic compounds. The absorption of light from 300 nm to 400nm decreases when the light excitation is constant (>520nm). This is the first time that we've had a problem with this. As a result, the amphiphilic video molecule becomes invisible and the electron movement reaction at the membrane interface occurs, and the amorphous compound supported by the two-molecule membrane is transformed into a Radicals body. The light is not sensitive to light, but it is sensitive to light. Next, NMR spectrum analysis was carried out to determine the optical properties of the samples. The chemical reduction element is the same as the aromatic ring. 2. The molecular membrane supports the electron and the electron storage. The composition of the photochemical system and the photoacidification of the photosystem are discussed. The light extinction of the light source is detected and the light acidification reaction is confirmed. The above results show the possibility of electronic photocatalysts.

项目成果

期刊论文数量（1）

专著数量（0）

科研奖励数量（0）

会议论文数量（0）

专利数量（0）

H.Yonemura: "Stereoselective Formation of a 2:1 Molecular Complex between α-Cyclodextrin and Carbazole-Viologen Linked Compound with a Long Alkyl Chain as the Spacer" Chem.Lett.2097-2100 (1994)

H. Yonemura：“α-环糊精和咔唑-紫精连接化合物之间以长烷基链作为间隔基的 2:1 分子复合物的立体选择性形成”Chem.Lett.2097-2100 (1994)

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通讯作者：
H.Yonemura et al.