D-A対修飾電極における光電気化学反応の磁場制御

D-A 配对修饰电极光电化学反应的磁场控制

基本信息

批准号：
07750919
负责人：
米村弘明
金额：
$ 0.51万
依托单位：
Kyushu University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Encouragement of Young Scientists (A)
财政年份：
1995
资助国家：
日本
起止时间：
1995 至无数据
项目状态：
已结题

项目摘要

ポルフィリン-ビオローゲン連結化合物(ZPnV)とアラキジン酸を混合した単分子膜(1:10)をLB法によってITO電極にビオローゲン側から一層固定して修飾電極を作成した。犠牲的電子供与体としてトリエタノールアミンを加え、0.0vsAg/AgC1に設定して修飾電極に光照射(>400nm)とすると、安定なアノード方向の光電流が観測できた。この光電流のアクションスペクトルはLB膜中のポルフィリンの吸収と一致した。従って、この光電流はポルフィリン励起によって起こっている事が明らかになった。次に電解セルを電磁石中に置き磁場を印加(0.5T)すると、約15%の光電流の増加が観測された。この光電流増加率に対する磁場強度依存性はレーザーフォトリシス測定におけるラジカル対の減衰速度に対する磁場効果と同様に0.3T以上で一定になった。以上より、ZPnVの修飾電極における光電流は主として分子内電子移動で生成した三重項ラジカル対によって起こる事がわかった。故に、この研究によってZPnVの修飾電極における光電流がビオローゲン分子を経由して起こっている事がはじめて実験的に証明された。また、磁場効果は溶液系と同様にスピン緩和機構が説明できることがわかった。結論として、D-A対修飾電極における光電気化学反応に対する磁場効果がはじめて観測できた。また、この研究が(1)磁場と光を併用した電極反応の画期的制御法、及び(2)修飾電極における光電流の反応機構の解析方法になると考えられる。

通过LB方法固定在ITO电极上，由卟啉 - 视毒素链接化合物（ZPNV）的混合物制成的单层（1:10），以形成修饰的电极。当将三乙醇胺作为牺牲电子供体添加，并通过将其设置为0.0 vs ag/aGC1将修饰的电极照射到光（> 400 nm）时，可以观察到阳极方向上稳定的光电流。该光电流作用光谱与LB膜中卟啉的吸收相吻合。因此，已经揭示了该光电流是由卟啉激发引起的。接下来，当将电解细胞放置在电磁体中并施加磁场（0.5T）时，观察到光电流的增加约为15％。磁场强度对光电流增加速率的依赖性在0.3T或更高时恒定，类似于激光光解测量中自由基对阻尼速率的磁场影响。从上面可以发现，ZPNV修饰的电极处的光电流主要是由于分子内电子转移产生的三重激部对。因此，这项研究首次通过Viologen分子进行了ZPNV的修饰电极的光电证明。还发现，自旋松弛机制可以与解决方案系统中的方式解释磁场效应。总之，首次观察到D-A配对电极中光电化学反应的磁场效应。此外，这项研究被认为是（1）使用磁场和光的电极反应的革命控制方法，以及（2）一种分析方法，用于修饰电极中光电流的反应机理。

项目成果

期刊论文数量（1）

专著数量（0）

科研奖励数量（0）

会议论文数量（0）

专利数量（0）

A.Toki: "Charge-Transfer Interaciton between Phenothiazine-and Viologen Moieties Adsorbed to Quartz-solution Interface as Studied by Optical second Harmonic Generation(SHG)" Chem.Lett.741-742 (1995)

A.Toki：“通过光学二次谐波发生 (SHG) 研究吸附在石英溶液界面上的吩噻嗪和紫罗碱部分之间的电荷转移相互作用”Chem.Lett.741-742 (1995)

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H.Yonemura et al.