積層NASICON型固体電解質を用いたリチウム電池の開発

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NASICON型リチウムイオン伝導体は酸化物の中では最も高いリチウムイオン伝導性を示す。また、その中のチタン系LiTi_2(PO_4)_3についてはチタンの還元によりリチウムを挿入でき正極材料として野応用が可能である。本研究の目的は2種のNASICON型材料を正極と固体電解質材料とした積層型の焼結体を作製し、リチウム電池への応用を目指すことにある。まず、正極材料として応用するためには電子導電性をもたせる必要があるため、どれくらいのカーボン粉末を混合すれば、電子伝導性が得られ、なおかつ固体電解質へのリチウムのインターカレーションが損なわれないか検討を行った。その結果LiTi_2(PO_4)_3に約5重量%のカーボンを混合し、窒素気流中で処理したものが適当であることがわかった。正極としてLiTi_2(PO_4)_3系、固体電解質としてLiGe_2(PO_<>)_3系の材料を用い、これらを積層させたリチウム電池を作製した。作製法として、2種の方法を行った。(1)ディスク状に成型する段階で、電解質用と正極用粉末の2層から成るペレットを作製し焼結を行う。(2)電解質用と正極用の2枚のディスク状試料を重ねて電気炉中に置き、上段の資料を緩く溶融させることにより接着させる。(1)の方法では焼き締り温度や収縮率の違いがあるため緻密な焼結体を作ることができず、焼結温度を下げて、焼結が進まないように試みたがこの2種のペレットに接着性が充分得られなかった。(2)の方法では(1)の方法よりはよい接着が得られた。しかし、接着部に多数の亀裂が入るため積層固体電解質の導電率が低下し、リチウム電池へ応用は困難であることがわかった。