イオン注入による二酸化シリコン中のナノサイズシリコン微結晶の形成とその物性

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本研究はシリコンイオンを二酸化シリコン(シリカガラスおよびシリコン基板上の熱酸化膜)に注入後、高温で熱処理することによりシリコン超微粒子を二酸化シリコン中に形成し、それにともない観測される可視領域(1.7eV近傍)の発光帯についてその発光機構の詳細を解明することを目的とした。イオン注入直後の試料の発光スペクトルを測定した場合、2.0eV近傍(2.0eV発光帯)に発光が観測されるが、この発光はシリコン微結晶に起因するものではなく、イオン注入により生成した局所的にシリコン過剰なSiO_x(0<x<2)中での電子-正孔再結合によることがわかっている。本研究の目的であるシリコン微結晶を二酸化シリコン中に析出させるため、初期的に形成されたSiO_x層が不安定となる温度(1100℃)で熱処理を行った。光吸収測定、ならびに透過電子顕微鏡観察により熱処理前には存在しないシリコン微結晶が高温熱処理により二酸化シリコン中に形成され、1.7eV近傍(1.7eV発光帯)に発光が観測されることを見いだした。この発光帯の注入量および基板温度依存性を測定した。その結果、発光のピークエネルギーは、注入量、注入時の基板温度、さらには熱処理時間に依存しないことがわかった。また、発光強度は注入条件によらず、熱処理時間の増加とともにはじめは増加し、またその後処理時間の増加により減少することがわかった。さらに、励起エネルギーを変化させても発光スペクトルの形状は変化しないが、発光強度は励起エネルギーの増加にともなって増加することがわかった。これらの結果から、量子サイズ効果によりバンドギャップが広がったナノサイズシリコン微結晶がフォトンを吸収し、生成した電子-正孔対がナノサイズシリコン微結晶と二酸化シリコンの界面部位で再結合し、1.7eV近傍の発光を誘起することが明らかになった。さらに、3-4nm程度の比較的限られたサイズのシリコン微結晶のみがこの発光に寄与することがわかった。