ラマンホールバーニング法の開発とその水の局所構造ダイナミクスの研究への応用

拉曼烧孔法的发展及其在水局部结构动力学研究中的应用

• 批准号: 08640659
• 负责人: 富永 圭介
• 金额: $ 1.15万
• 依托单位: Okazaki National Research Institutes
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for Scientific Research (C)
• 财政年份: 1996
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 1996 至 无数据
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/grant/KAKENHI-PROJECT-08640659/
• 关键词: ラマンホールバーニング; 水素結合ダイナミクス; 超高速分光法; 高次非線形分光; 振動緩和

本研究では水の局所構造や微視的ダイナミクスを研究することを目的として、七次の非線形分光法であるラマンホールバーニング法を実験的・理論的に開発することを試みてきた。まず、理論的には非線形分光学の理論家である米国Rochester大学のMukamel教授と協力して以下のことを行った。(I)密度行列法を用いて水のダイナミクスと水のOH伸縮振動の位相緩和を記述する方法を展開したが、その際水の中の水素結合のダイナミクスと構造的な揺らぎの動的挙動を同時に考慮できるようにした。そしてラマンホールバーニングのシグナルの時間変化を与える一般的な式を導出した。(II)水のダイナミクスを調べる非線形分光法としてラマンホールバーニング法以外の方法、CARS(coherent anti-Stokes Raman Scattering)シグナルのスペクトル測定法の基礎的理論を発展させた。実験的には(I)OH伸縮振動のバンドに対して選択的励起を行うために時間幅、バンド幅(50cm^<-1>〜150cm^<-1>)を規定したレーザー光を得ることに成功した。(II)ラマンホールバーニング法では3発のレーザー光と3発のStokes光を必要とするが、この6発を入射する角度(位相整合条件)を実験的に決定した。(III)他の七次の非線形現象である倍音(v=3)のシグナルの観測に成功し、実際ラマンホールバーニングの実験が可能であることを示した。

This study aims to study the structure of Weishi app and the development of theory of seventh-order nonlinear spectroscopy. Professor Mukamel of the University of Rochester, USA (I)The density matrix method is used to describe the phase relaxation of the OH stretching vibration of the water. The method is developed by considering the phase relaxation of the OH stretching vibration of the water. The change of time and the general formula are derived. (II)The basic theory of CARS(Coherent Anti-Stokes Raman Scattering) is developed. (I)OH stretch vibration, excitation, time amplitude, amplitude (50cm^<-1>~ 150cm^<-1>), light intensity, etc. (II)The angle of incidence (phase integration condition) of the 3-ray light and the 3-ray Stokes light is determined by the method. (III)The seventh-order nonlinear phenomenon of the second harmonic (v=3) is successfully measured, and the real-time nonlinear phenomenon is possible.

项目成果

K.Tominaga and K.Yoshihara: "Temporolly Two-Dimensional Overtone Vibrational Dephassing in Liquids" Physical Review A,in press.

K.Tominaga 和 K.Yoshihara：“液体中的暂时二维泛音振动失相”物理评论 A，正在出版。

H.Pal et al.: "Deuterium Isotope Effect on Ultrafast Intermolecular Electron Transfer" Journal of Physical Chemistry. 100. 11964-11974 (1996)

H.Pal 等人：“氘同位素对超快分子间电子转移的影响”物理化学杂志。

K.Tominaga: "off-Rcsonant Fifth and Seventh Doder Time-Domain Nonlinea Spectroscopy on Vibrational Dephasing in Liquids" Adronicsin Multi-photon Processes and Spectroscopy in press.

K.Tominaga：“液体中振动相移的非共振第五和第七多德时域非线性光谱”Adronicsin 多光子过程和光谱学正在出版。

H.Shirota: "Deuterium Isotope Effect on the Solvatron Dynmics of Methanol : CH_3OH,CH_3OD,CD_3OH,and CD_3OD" Journal of Physical Chemistry. 100. 14575-14577 (1996)

H.Shirota：“氘同位素对甲醇 Solvatron 动力学的影响：CH_3OH、CH_3OD、CD_3OH 和 CD_3OD”物理化学杂志。