Die Topologie der Elektronendichte von C-H-aktivierten Verbindungen - eine kombinierte theoretische und experimentelle Studie

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Die topologische Analyse von experimentellen bzw. theoretischen Elektronendichten hat sich als richtungsweisende Methode bei der Beschreibung ungewöhnlicher Bindungsverhältnisse in komplexen Verbindungen etabliert. Insbesondere der enorme instrumentelle Fortschritt hinsichtlich Flächendetektoren für Röntgen- und Neutronenbeugungsstudien ermöglicht es nun - durch drastisch reduzierte Meßzeiten - präzise Elektronendichtebestimmungen auch von empfindlichen metallorganischen Katalysatorsystemen durchzuführen. Insbesondere das vom Antragsteller geplante Neutronen-Einkristalldiffraktometer am neuen Forschungsreaktor in Garching gilt hierbei für kombinierte Röntgen- und Neutronenbeugungsstudien als richtungsweisend. Mit diesem Antrag sollen begonnene experimentelle und theoretische Topologie-Studien zur Natur der agostischen Wechselwirkung, die eine fundamentale Bedeutung in der metallorganischen Katalyse im Bereich der C-H-Aktivierung besitzt, gefördert werden. In Vorarbeiten konnte bereits gezeigt werden, daß die klassischen Bindungsmodelle bei der Vorhersage agostischer Wechselwirkungen vielfach versagen. Insbesondere der theoretische und experimentelle Nachweis der C-H-Bindungsaktivierung in Systemen, die nach bisherigen Vorstellungen keine agostische C-H-Aktivierung aufweisen sollten, erfordert weitere grundlegende Studien zur Natur dieses Bindungstyps.