高精度断熱ポテンシャル面の理論計算と反応素過程の研究

高精度绝热势面理论计算及基元反应过程研究

• 批准号: 11166201
• 负责人: 田中 皓
• 金额: $ 1.22万
• 依托单位: Hokkaido University
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for Scientific Research on Priority Areas (A)
• 财政年份: 1999
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 1999 至 无数据
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/grant/KAKENHI-PROJECT-11166201/
• 关键词: 高精度断熱ポテンシャル面; 励起状態; 負イオン生成; 動力学

量子論に基づく化学反応の素過程の研究の発展に、信頼度の高い分子の断熱ポテンシャル面を用いることの重要性は言うまでもない。電子状態理論の目覚しい発展は反応の議論に要求される精確さで基底状態のみならず励起状態の断熱ポテンシャル面を求めることを可能にしている。本研究の主題は高精度の断熱ポテンシャル面の生成とその上での反応動力学の展開である。その一応用としてイオン的な電子構造(H^+Cl^-)を持つ励起状態にAr原子を衝突させて負イオン(Y^-)を作る過程を対象とする。即ちAr+H^+Cl^-→ArH^++Cl^-の反応式で与えられるプロセスを考える。負イオンはいろいろの化学プロセスにおいて重要な役割を果たすが、たやすく手に入るわけではなく、入手手段の拡大は重要である。基底関数として縮約ガウス型関係系Ar[5s3p2dlf]、Cl[7s7p2dlf]とH[4s3p]を用いてCASSCFとMRSDCI計算を行なう。MRSDCI計算による電子相関エネルギーは分子の幾何学的変化に対して全エネルギーに比べてゆっくり変化するので、MRSDCI計算の点数はCASSCFの計算点数よりは軽減して行なう事が出来る。本研究ではArHClのCASSCFによるグローバルな断熱ポテンシャル面を求めた。計算結果は<ArHClに対する依存性は少なく、しかもH^+Cl^-のイオン的構造からArHClの中間体(励起状態)の安定構造にポテンシャル障壁無しで到達し、ArH^+Cl^-へと解離のチャンネルにつながっている。入射エネルギーにもよるが比較的容易にCl^-が得られると予測される。

Quantum theory に base づ く chemical anti 応 の element の research の 発 exhibition に の, high degree of letter 頼 の い molecules break hot ポ テ ン シ ャ を ル surface with い る こ と の importance は said う ま で も な い. Electronic state theory の mesh 覚 し い 発 exhibition は anti 応 の comment に requirements さ れ る precise さ で basal state の み な ら ず excitation state の break hot ポ テ ン シ ャ ル surface を o め る こ と を may に し て い る. The main topic of this study is <s:1> high-precision <s:1> heat dissipation ポテ シャ シャ シャ <s:1> surface <s:1> generation とそ で anti-応 dynamics <e:1> expansion である. そ の a 応 using と し て イ オ ン な electronic structure (H + Cl ^ - ^) を hold つ excitation state に Ar atoms を conflict さ せ て negative イ オ ン (^ -) Y を る process を like と seaborne す る. That is, ちAr+H^+Cl^-→ArH^++Cl^- <s:1> inverse 応 form で and えられるプロセスを test える. Negative イ オ ン は い ろ い ろ の chemical プ ロ セ ス に お い て important な "を cut fruit た す が, た や す く hand に into る わ け で は な く, start means の company, big は important で あ る. Number of basal masato と し て contraction ガ ウ ス type masato is Ar [5 s3p2dlf], Cl (7 s7p2dlf] と H s3p [4] を with い て CASSCF と MRSDCI count を な う. MRSDCI computing に よ る electronic phase masato エ ネ ル ギ ー は variations of molecular の geometry に し seaborne て full エ ネ ル ギ ー に than べ て ゆ っ く り variations change す る の で, MRSDCI calculation の points は CASSCF の calculation points よ り は 軽 minus し て line な る が う things out. In this study, で で ArHCl <s:1> CASSCFによるグロ バ バ な な heat insulation ポテ シャ シャ シャ を を を めた めた seek めた. Calculation results は < ArHCl に す seaborne る less dependence は な く, し か も H ^ + Cl ^ - の イ オ ン tectonic か ら ArHCl の intermediates (excited state) の stable tectonic に ポ テ ン シ ャ ル barrier without し で reach し, ArH + Cl ^ - ^ へ と dissociation の チ ャ ン ネ ル に つ な が っ て い る. It is relatively easy for にCl^-が to obtain られると for premeasurement される.

项目成果

Y.Mochizuki: "Theoretical Investigation of the GaF Molecule and its Positive Ion"Theoret.Chem.Acc.. 101・4. 257-261 (1999)

Y.Mochizuki：“GaF分子及其正离子的理论研究”Theoret.Chem.Acc.. 101・4（1999）。

E.Miyoshi: "Multi Reference Coupled Pain Approximation (MRCPA) Calculations for the Ground State of the ArI_2Complex"J.Mol.Structure (THEOCHEM). 461-462. 547-552 (1999)

E.Miyoshi：“ArI_2Complex 基态的多参考耦合疼痛近似 (MRCPA) 计算”J.Mol.Structure (THEOCHEM)。

Y.Suzuki: "Potential Energy Curves of the Ti Dimer"J.Mol.Structure (THEOCHEM). 461-462. 351-357 (1999)

Y.Suzuki：“Ti 二聚体的势能曲线”J.Mol.Structure (THEOCHEM)。

K.Tanaka: "Recent Advances in Multi Reference Methods chap.4"World Science. 214 (1999)

K.Tanaka：“多参考方法的最新进展第 4 章”世界科学。

K.Tanaka: "CSF based Malti Reference Coupled Pain Approximation IV Revision of coupling Terms and Application to Rydberg-Valence・・・"Int.J.Quantum.Chem.. 74. 661-668 (1999)

K. Tanaka：“基于 CSF 的 Malti 参考耦合疼痛近似 IV 耦合术语修订及其对里德堡价的应用...” Int.J.Quantum.Chem.. 74. 661-668 (1999)