金属表面上の自己組織化膜におけるフェムト秒電子移動ダイナミックス

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固体表面上に規則正しく吸着した分子や自己組織化構造を持った系における反応を考える時、熱反応では反応物が様々な自由度に熱分布しているため、実際にどのような自由度が反応に有効に働いているのかを抽出するのは難しい。ここでは反応に重要な役割を果たす自由度として吸着種と表面との間の振動運動に注目して研究を行った。本年度は、2つの系について測定を行った。第一は、表面格子振動のコヒーレント励起とそのプローブ方法を確立し、InAsやGaAs単結晶半導体表面における表面フォノンのダイナミックスを研究した。特に、GaAs(100)-c(8×2)表面について詳細な実験を行った。実験は超高真空下(<2×10^<-10>Torr)で行い、InAsおよびGaAs清浄表面について、20fsの超短パルスレーザー光を用いたポンプープローブ法による時間分解第2高調波(SHG)測定を行った。SHGの時間変化には電子系の応答による長寿命成分と、コヒーレントフォノンによる振動成分が観測された。振動成分は2ps程度の寿命をもちその振動数はFuchs-Kliewer modeにほぼ一致した。パルスレーザー励起による表面フォノン励起とそのダイナミクスの励起光強度、面方位、温度依存性についても測定した。第二に、大きな内表面を持つゼオライトに吸着したアンモニアの振動モードを中赤外から遠赤外領域にかけて観測することにより、アンモニアの吸着構造を明らかにしようとした。ゼオライトとしてはNaA、NaLSX型を用い、アンモニアと重水素化したアンモニアを用いて実験を行った。中赤外領域では、いくつかの吸着サイトがあることを明らかにすると共に遠赤外領域ではアンモニアとゼオライト内表面との間の振動運動に関する知見を得ることができた。