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金属表面上での飽和炭化水素の光反応と電子状態の研究

金属表面饱和烃的光反应和电子态研究

基本信息

批准号：
12042229
负责人：
松本吉泰
金额：
$ 2.3万
依托单位：
The Graduate University for Advanced Studies
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Scientific Research on Priority Areas (A)
财政年份：
2000
资助国家：
日本
起止时间：
2000 至 2001
项目状态：
已结题

项目摘要

Ag(110)表面上におけるメチル基の反応を中心に研究を行った。メチル基はFische-Tropsch合成に見られるように炭化水素の触媒反応においてきわめて重要な中間体であり、この反応性は反応効率、選択性などを考慮する上で重要な位置を占める。白金等に代表される遷移金属表面ではメチル基の脱水素反応が優先的に起きるため、炭素-炭素間の結合は起こりにくく、最終的にはグラファイト形成にいたる。これに対して、銅や銀表面ではむしろ炭素-炭素結合が優先的に起きることが知られている。しかし、銀表面では今までハロゲン化メチルを用いた研究しか行われておらず、残存するハロゲン共吸着種の影響が無視できなかった。本研究では、メタンを低温でAg(110)表面に物理吸着させ、これに50eVのエネルギーで電子衝撃することにより、メチル基を生成させた。その吸着状態と反応機構を昇温脱離と全反射赤外吸収分光によって研究した。その結果、メチル基の吸着構造としては分子軸を表面法線方向に平行なものと、それから傾いて吸着しているものを見出した。これらの吸着構造はメチル基の被覆率に依存し、反応性も異なることがわかった。特に、前者は低温で炭素-炭素結合によりエタンを生成するが、後者はより高い温度でエタンとメタンとを生成する不均化反応を起こすことが判明した。さらに、この表面を酸化し、特徴的なAgO擬一次元鎖を持つ表面においても同様な実験を行った。清浄表面では電子衝撃時に生じるホットなフラグメントによる非熱的な反応でエチレンが生成されるが、熱的に緩和したメチル基がその後の表面温度上昇によってエチレンを生成することはなく、エタンを生成する。これに対して、酸素で修飾した表面ではほぼ100%エチレンが選択的に生成されることがわかった。また、興味深いことにその収率は酸素吸着量に依存することも判明した。これは酸素吸着種がメチル基の脱水素反応を促進し、また擬一次元鎖が作るスペースがちょうどエチレンを形成するのに適当なテンプレートになっている可能性があることを示唆している。

Ag(110) surface layer and substrate layer are studied. In Fische-Tropsch synthesis, important intermediate, catalytic reaction, selectivity, etc. are considered. Platinum and other representatives of the migration of metal surface, carbon and carbon base dehydration reaction priority, carbon and carbon bonding, the formation of the final phase. The copper and silver surfaces have a preference for carbon-carbon bonding. The surface of silver is covered by the surface of silver, and the surface of silver is covered by the surface of silver. In this study, the physical adsorption of Ag(110) at low temperature and the formation of electron shock at 50eV were studied. A study of absorption and desorption mechanism As a result, the adsorption structure of the molecular base is parallel to the normal direction of the molecular axis. The absorption structure is dependent on the coverage of the base, and the reaction is different. In particular, the former is a carbon-carbon bond, and the latter is a high-temperature bond. In addition, the surface is acidified, and the characteristic AgO is quasi-one dimensional locked. The surface temperature of the clean surface is increased when the electron impact occurs, and the non-thermal reaction occurs. The surface of the material is 100% pure and the surface of the material is 100% pure. The rate of absorption depends on the amount of acid. The possibility of forming an appropriate secondary lock is demonstrated by the fact that the adsorption of the acid element into the base of the dehydro element is promoted.