金属表面上での飽和炭化水素の光反応と電子状態の研究

金属表面饱和烃的光反应和电子态研究

基本信息

  • 批准号:
    12042229
  • 负责人:
  • 金额:
    $ 2.3万
  • 依托单位:
  • 依托单位国家:
    日本
  • 项目类别:
    Grant-in-Aid for Scientific Research on Priority Areas (A)
  • 财政年份:
    2000
  • 资助国家:
    日本
  • 起止时间:
    2000 至 2001
  • 项目状态:
    已结题

项目摘要

Ag(110)表面上におけるメチル基の反応を中心に研究を行った。メチル基はFische-Tropsch合成に見られるように炭化水素の触媒反応においてきわめて重要な中間体であり、この反応性は反応効率、選択性などを考慮する上で重要な位置を占める。白金等に代表される遷移金属表面ではメチル基の脱水素反応が優先的に起きるため、炭素-炭素間の結合は起こりにくく、最終的にはグラファイト形成にいたる。これに対して、銅や銀表面ではむしろ炭素-炭素結合が優先的に起きることが知られている。しかし、銀表面では今までハロゲン化メチルを用いた研究しか行われておらず、残存するハロゲン共吸着種の影響が無視できなかった。本研究では、メタンを低温でAg(110)表面に物理吸着させ、これに50eVのエネルギーで電子衝撃することにより、メチル基を生成させた。その吸着状態と反応機構を昇温脱離と全反射赤外吸収分光によって研究した。その結果、メチル基の吸着構造としては分子軸を表面法線方向に平行なものと、それから傾いて吸着しているものを見出した。これらの吸着構造はメチル基の被覆率に依存し、反応性も異なることがわかった。特に、前者は低温で炭素-炭素結合によりエタンを生成するが、後者はより高い温度でエタンとメタンとを生成する不均化反応を起こすことが判明した。さらに、この表面を酸化し、特徴的なAgO擬一次元鎖を持つ表面においても同様な実験を行った。清浄表面では電子衝撃時に生じるホットなフラグメントによる非熱的な反応でエチレンが生成されるが、熱的に緩和したメチル基がその後の表面温度上昇によってエチレンを生成することはなく、エタンを生成する。これに対して、酸素で修飾した表面ではほぼ100%エチレンが選択的に生成されることがわかった。また、興味深いことにその収率は酸素吸着量に依存することも判明した。これは酸素吸着種がメチル基の脱水素反応を促進し、また擬一次元鎖が作るスペースがちょうどエチレンを形成するのに適当なテンプレートになっている可能性があることを示唆している。
On the surface of Ag(110), there is a におけるメチ を basis <s:1> anti応 を center に for research を rows った. メ チ ル base は Fische - Tropsch synthesis に see ら れ る よ う に の catalyst coking water element against 応 に お い て き わ め て な important intermediates で あ り, こ の against 応 sex は against 応 working rate, sentaku な ど を consider す る で な important position を of め る. Platinum, に representative さ れ る migration metal surface で は メ チ ル base の dewatering element against 応 が priority of に き る た め, carbon - carbon は bind の こ り に く く, eventually に は グ ラ フ ァ イ ト form に い た る. こ れ に し seaborne て や, copper silver surface で は む し ろ に of carbon - carbon combine が priority き る こ と が know ら れ て い る. し か し, silver surface で は today ま で ハ ロ ゲ ン change メ チ ル を with い た research し か line わ れ て お ら ず, residual す る ハ ロ ゲ on a total of sorption ン の influence が ignore で き な か っ た. This study で は, メ タ ン を cryogenic で Ag (110) surface physical sorption に さ せ, こ れ に 50 ev の エ ネ ル ギ ー で electron impact shock す る こ と に よ り, メ チ ル base を generated さ せ た. Youdaoplaceholder0 そ adsorption state と anti-応 mechanism を heating separation と total reflection red external absorption spectroscopy によって study た た. そ の results, メ チ ル base の sorption tectonic と し て は を molecular axis parallel to the surface normal direction に な も の と, そ れ か ら pour い て sorption し て い る も の を shows し た. The <s:1> れら <s:1> adsorptive structure メチ メチ メチ base <s:1> coverage rate に dependent on <s:1>, anti-応 unique なる とがわ とがわ とがわ った った. に, the former は で at low temperature, carbon - carbon combine に よ り エ タ ン を generated す る が, the latter は よ り い high temperature で エ タ ン と メ タ ン と を generated す る uneven turn against 応 を up こ す こ と が.at し た. さ ら に, こ の surface を acidification し, special 徴 な line once proposed yuan を lock the つ surface に お い て も with others な be 験 を line っ た. Clear surface at で は electron impact shock when born に じ る ホ ッ ト な フ ラ グ メ ン ト に よ る athermal な reverse 応 で エ チ レ ン が generated さ れ る が, hot に detente し た メ チ ル base が そ の の surface temperature rise after に よ っ て エ チ レ ン を generated す る こ と は な く, エ タ ン を generated す る. こ れ に し seaborne て, acid で modified し た surface で は ほ ぼ 100% エ チ レ ン が sentaku に generate さ れ る こ と が わ か っ た. Youdaoplaceholder0, depth of interest, とにそ とにそ, <s:1> rate of acid absorption, に depends on する と と また, which determines た. こ れ は acid, sorption kinds が メ チ ル base の dehydration, anti 応 を promote し, ま た proposed a lock が as る ス ペ ー ス が ち ょ う ど エ チ レ ン を form す る の に appropriate な テ ン プ レ ー ト に な っ て い る possibility が あ る こ と を in stopping し て い る.

项目成果

期刊论文数量(5)
专著数量(0)
科研奖励数量(0)
会议论文数量(0)
专利数量(0)
Watanabe, K.: "Photo-stimulated desorption of rare gas atoms adsorbed on Si(100) surfaces modified with oxygen and deuterium"J.Chem.Phys.. 115. 4259-4267 (2001)
Watanabe, K.:“吸附在用氧和氘修饰的 Si(100) 表面上的稀有气体原子的光刺激解吸”J.Chem.Phys.. 115. 4259-4267 (2001)
  • DOI:
  • 发表时间:
  • 期刊:
  • 影响因子:
    0
  • 作者:
  • 通讯作者:
Ohta, M.: "Photoinduced elimination of oxygen at Ag(110)-p(2x1)-O : The role of surface carbon species"J.Phys.Chem.B. 105. 8170-8177 (2001)
Ohta, M.:“Ag(110)-p(2x1)-O 处氧的光诱导消除:表面碳物种的作用”J.Phys.Chem.B。
  • DOI:
  • 发表时间:
  • 期刊:
  • 影响因子:
    0
  • 作者:
  • 通讯作者:
Watanabe,K.: "Excitation mechanisms and photochemistry of adsorbates with spherical symmetry"Faraday Discussion. 117. 207-211 (2000)
Watanabe,K.:“球对称性吸附物的激发机制和光化学”法拉第讨论。
  • DOI:
  • 发表时间:
  • 期刊:
  • 影响因子:
    0
  • 作者:
  • 通讯作者:
Nakagoe, O.: "Thermal decomposition of acetylene on Pt(111) studied by scanning tunneling microscopy"Surface Sci.. (印刷中). (2002)
Nakagoe, O.:“通过扫描隧道显微镜研究乙炔在 Pt(111) 上的热分解”《表面科学》(出版中)。
  • DOI:
  • 发表时间:
  • 期刊:
  • 影响因子:
    0
  • 作者:
  • 通讯作者:
Watanabe,K.: "Photochemistry of Methane on Cu(111)"Surface Science. 454-456. 262-266 (2000)
Watanabe,K.:“Cu(111) 上甲烷的光化学”表面科学。
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  • 发表时间:
  • 期刊:
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    0
  • 作者:
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松本 吉泰其他文献

和周波発生振動分光による結晶氷表面の水素結合構造の解明
使用和频振动光谱法阐明结晶冰表面的氢键结构
  • DOI:
  • 发表时间:
    2016
  • 期刊:
  • 影响因子:
    0
  • 作者:
    杉本 敏樹;大槻 友志;石山 達也;森田 明弘;渡邊 一也;松本 吉泰
  • 通讯作者:
    松本 吉泰
水中・水蒸気雰囲気下におけるPt担持二酸化チタンナノ粒子の水分解光触媒反応活性:粒子種と環境依存性
Pt负载二氧化钛纳米颗粒在水和蒸汽气氛中的水分解光催化活性:颗粒类型和环境依赖性
  • DOI:
  • 发表时间:
    2017
  • 期刊:
  • 影响因子:
    0
  • 作者:
    丸岡 充明;武安 光太郎;杉本 敏樹;渡邊 一也;松本 吉泰
  • 通讯作者:
    松本 吉泰
Structural Transition and Acceleration of H-D Exchange Reaction at Topmost Surface of Hexagonal Ice
六方冰最表面的结构转变和H-D交换反应的加速
  • DOI:
  • 发表时间:
    2018
  • 期刊:
  • 影响因子:
    0
  • 作者:
    杉本 敏樹;大槻 友志;加藤 史明;石山 達也;森田 明弘;渡邊 一也;松本 吉泰
  • 通讯作者:
    松本 吉泰
d0遷移金属酸化物光触媒によるメタン非酸化カップリング反応のその場赤外吸収分光
d0过渡金属氧化物光催化剂甲烷非氧化偶联反应的原位红外吸收光谱
  • DOI:
  • 发表时间:
    2017
  • 期刊:
  • 影响因子:
    0
  • 作者:
    武安 光太郎;杉本 敏樹;東 泰佑;望月 直人;藤原 研司;山本 旭;吉田 寿雄; 渡邊 一也;松本 吉泰
  • 通讯作者:
    松本 吉泰
氷表面の分子動力学シミュレーション:フリーOH振動の和周波発生スペクトル強度と表面環構造との関係について
冰表面分子动力学模拟:自由OH振动和频发生谱强度与表面环结构的关系
  • DOI:
  • 发表时间:
    2017
  • 期刊:
  • 影响因子:
    0
  • 作者:
    石山 達也;大槻 友志;杉本 敏樹;森田 明弘;渡邉 一也;松本 吉泰
  • 通讯作者:
    松本 吉泰

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表面反応ダイナミックスにおける電子-格子相互作用の役割の解明
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  • 批准号:
    20038033
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    2008
  • 资助金额:
    $ 2.3万
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    19029045
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固体表面上に生成した超薄膜とマイクロクラスターの電子構造と反応性に関する研究
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    2000
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金属表面上での飽和炭化水素の光反応と電子状態の研究
金属表面饱和烃的光反应和电子态研究
  • 批准号:
    11166223
  • 财政年份:
    1999
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固体表面吸着分子の多光子励起反応
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相似国自然基金

氟化氨银促进牙本质龋病损矿化修复机理及其改性的研究
  • 批准号:
    81870812
  • 批准年份:
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  • 资助金额:
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  • 项目类别:
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相似海外基金

糖代謝異常の病態下におけるメチル水銀の代謝・動態と母児移行
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  • 批准号:
    24K13432
  • 财政年份:
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メチル水銀無機化と重金属解毒隔離を担うセレノプロテインPの新機能
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  • 批准号:
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    2024
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超硫黄化を介したタンパク質機能制御のメチル水銀による撹乱と毒性機序の解明
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    2024
  • 资助金额:
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リンホトキシンβ受容体を介したメチル水銀による脳神経障害機構の解明
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    2024
  • 资助金额:
    $ 2.3万
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    Grant-in-Aid for Scientific Research (B)
メチル水銀中毒に対する個体感受性の違いを客観的に判定できるバイオマーカーの開発
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  • 批准号:
    23K25022
  • 财政年份:
    2024
  • 资助金额:
    $ 2.3万
  • 项目类别:
    Grant-in-Aid for Scientific Research (B)
コメのメチル水銀汚染リスク評価:土壌環境・化学組成・無機水銀形態が及ぼす影響
水稻甲基汞污染风险评估:土壤环境、化学成分和无机汞形态的影响
  • 批准号:
    24H00782
  • 财政年份:
    2024
  • 资助金额:
    $ 2.3万
  • 项目类别:
    Grant-in-Aid for Scientific Research (A)
水俣病における胎児期メチル水銀曝露の健康影響の全貌の解明
阐明水俣病中胎儿甲基汞暴露对健康的全面影响
  • 批准号:
    23K09714
  • 财政年份:
    2023
  • 资助金额:
    $ 2.3万
  • 项目类别:
    Grant-in-Aid for Scientific Research (C)
A New Aspect of Selenoprotein P as Sequestration Factor against heavy metals
硒蛋白 P 作为重金属螯合因子的新方面
  • 批准号:
    23H03546
  • 财政年份:
    2023
  • 资助金额:
    $ 2.3万
  • 项目类别:
    Grant-in-Aid for Scientific Research (B)
鹿児島湾海底熱水活動とメチル水銀およびジメチル水銀の生成挙動
鹿儿岛湾海底热液活动及甲基汞和二甲基汞的形成行为
  • 批准号:
    23K18549
  • 财政年份:
    2023
  • 资助金额:
    $ 2.3万
  • 项目类别:
    Grant-in-Aid for Challenging Research (Exploratory)
浮遊性微細藻類に着目した海洋低次生態系におけるメチル水銀生物濃縮過程の解明
以浮游微藻为重点,阐明低层海洋生态系统中甲基汞的生物富集过程
  • 批准号:
    22K05796
  • 财政年份:
    2022
  • 资助金额:
    $ 2.3万
  • 项目类别:
    Grant-in-Aid for Scientific Research (C)
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知道了